本发明专利技术涉及一种用于不同扩散距离催化反应气相中间产物的原位探测装置。包括依次连接的催化反应器、电离腔和质谱仪；催化反应器包括主腔体、石英反应器、热电偶、三通管和直推直线导入器；主腔体包括束源室、石英套管、管式加热圈和固定架；石英反应器包括管帽和石英反应器主体；石英反应器主体包括石英反应管、样品腔、石英砂芯块和热电偶套管。工作时，在石英反应器主体的样品腔中加入催化剂颗粒；在低压至高压条件下，样品腔中的催化剂颗粒被加热至反应温度，反应物气体经过直推直线导入器，再经过石英反应管与样品腔中的催化剂颗粒接触，发生催化反应，反应产物经取样锥形成分子束进入电离腔，再传递至质谱仪，实现确定产物离子的质量数。
【技术实现步骤摘要】
一种用于不同扩散距离催化反应气相中间产物的原位探测装置
本专利技术属于催化反应气相中间产物原位探测
，特别涉及一种用于不同扩散距离催化反应气相中间产物的原位探测装置。
技术介绍
催化技术是现代化工生产中的一项重要技术，极大地降低了生产难度，提高了生产效率，利于节能、环保。为了进一步提高催化反应产率、降低反应成本、延长催化剂寿命，需要优化催化反应生产工艺、提高催化剂性能。传统催化工艺和催化剂优化主要依靠经验摸索和尝试，耗时费力，缺乏深入的理论基础。目前，催化反应研究主要包括催化剂研究和催化反应机理研究。催化剂研究主要通过设计、合成具有不同骨架结构的催化剂，从而改变催化剂的孔道尺寸和活性位点的强弱，提高催化反应的转化率和选择性。催化反应机理研究主要包括两个方面：催化表面反应机理研究，以及催化气相反应机理研究。催化表面反应机理研究涉及反应物在催化剂表面活性位点上的吸附及活化过程，主要依托各种原位催化剂表征技术，如X-射线衍射(X-raydiffraction，XRD)、X-射线吸收(X-rayabsorptionspectroscopy，XAS)、扩展X-射线精细结构吸收光谱(ExtendedX-rayabsorptionfinestructure，EXAFS)、透射电镜(Transmissionelectronmicroscope，TEM)、X-射线光电子能谱(X-rayphotoelectronspectroscopy，XPS)、原位核磁共振(Insitunuclearmagneticresonance)、中子散射(Neutronscatteringtechnology)和原位红外光谱(Insituinfraredspectroscopy)等等。催化反应气相反应机理研究主要涉及从催化剂表面脱附出来的气相中间产物反应动力学过程。其中，活泼中间产物尤其是自由基在气相反应动力学机理中具有关键的作用，其原位实时在线定性定量检测对反应机理建立及优化具有重要意义。原位红外光谱法(Fouriertransforminfraredspectroscopy,FTIR)可以实现简单气相体系内活泼中间产物的定性定量检测，但其误差较大、易受其他物种干扰，不适合催化反应气相复杂体系分析。气相色谱(GasChromatography,GC)和质谱(MassSpectrometry,MS)被广泛应用于气相复杂体系研究。其中，气相色谱(GC)可以提供稳定产物的定性定量检测，但由于色谱分析的滞后性，活泼中间产物无法利用此方法测量。质谱(MS)方法通常结合毛细管取样(CapillarySampling)及电子轰击电离源(ElectronImpactIonization,EI)，但活泼中间产物(如自由基)会在毛细管取样传输过程中猝灭而无法被检测，电子轰击电离源会将分子打碎增加分析难度。分子束质谱技术是近年来新发展的原位实时在线分析方法，可以定性定量测量催化反应气相活泼中间产物。超声分子束利用小孔取样喷嘴前后极大的压力差，将分子快速取样膨胀冷却，降低其平动温度，延长活泼中间产物尤其是自由基的寿命。最近，包信和等人在研究甲烷无氧条件一步高效生产乙烯、芳烃和氢气等高值化学品时，利用光电离/分子束质谱技术，原位探测到了气相中CH3·的存在。此外，他们还在研究合成气催化转化低碳烯烃时，观察到短寿命乙烯酮活泼中间体；黄伟新等人利用相似的实验手段，在研究甲烷催化氧化偶联反应时，在气相中探测到了CH3·的存在，证实了前人关于甲烷活化脱氢会产生CH3·这一猜测；等人则利用电子电离/分子束质谱研究了甲烷在Pt表面的氧化过程，并在气相中观察到CH3·的存在。但是由于装置的局限，这些实验检测到的CH3·等气相活泼中间产物信号强度较弱。分子束质谱在催化反应气相产物探测上优势明显，但也存在一些问题，包括：第一，高温炉被设置在反应真空室内，长期使用过程中会受到污染，吸附不同催化反应气体产物并缓慢释放，对其产物探测产生干扰，因此高温炉需经常处理或更换；第二，高温炉以及反应管的位置固定，喷嘴取样区域与反应区域之间的距离不能改变，无法分析在不同扩散距离条件下催化反应活泼和稳定产物的浓度变化规律及对反应动力学机理的影响；第三，催化剂床层固定的传统方式是在反应管上下填充石英棉，保证催化剂不会散落且不会被气流吹走，这种固定方式会导致反应产生的活泼中间产物在通过石英棉时发生猝灭，从而影响活泼中间产物的探测，信号强度极弱；第四，对于催化反应过程中催化剂所处的温度，一般是靠炉子自带的热电偶来粗略反映，没有实时测量催化剂处的温度。
技术实现思路
在原位分子束取样中，为了避免反应真空室内高温炉被污染后缓慢释放杂质而对催化反应产物探测产生干扰，同时实现不同扩散距离条件下催化反应活泼中间产物的探测，提高催化产物通过率，实现自由基探测，实时催化剂温度测量，本专利技术提供了一种可隔绝高温加热源并原位探测不同扩散距离催化反应气相中间产物的原位探测装置。一种用于不同扩散距离催化反应气相中间产物的原位探测装置包括依次连接的催化反应器1、电离腔2和质谱仪3。所述催化反应器1包括主腔体、石英反应器、热电偶13和三通管14；所述主腔体包括短圆桶状的束源室112、石英套管114、管式加热圈115和固定架116，束源室112的轴向一端为法兰端，轴向另一端的密封面1125连接着石英套管114一端，使束源室112和石英套管114轴向贯通，束源室112和石英套管114轴向贯通的内部空间构成反应室；所述固定架116同轴套设在石英套管114上；束源室112的径向两侧分别连通着抽气管1121、气压测量管1122；石英套管114的另一端连接着三通管14的第一端口，石英套管114和三通管14轴向贯通；所述管式加热圈115套设在石英套管114上；所述石英反应器包括管帽121和石英反应器主体；所述石英反应器主体包括石英反应管123、样品腔124、石英砂芯块126和热电偶套管127；所述石英反应管123的一端为工作端，另一端为导入端；所述石英砂芯块126配合设于石英反应管123的工作端内，石英反应管123的工作端端面和石英砂芯块126之间的空腔形成样品腔124；所述热电偶套管127位于石英反应管123内，热电偶套管127的一端对应连接着石英砂芯块126，另一端伸至与导入端对应的石英反应管123的管壁外部；热电偶13的一端插设于热电偶套管127内，且热电偶13呈螺旋状绕设于直推直线导入器15的导气管158上，热电偶13的另一端由三通管14上的热电偶引出端口143引出；所述管帽121一端封闭另一端敞口，管帽121的封闭端面上均匀开设有筛孔1211，管帽121的敞口端活动连接着石英反应管123的工作端；石英反应器位于轴向贯通的石英套管114和三通管14内；还包括直推直线导入器15；直推直线导入器15通过法兰连接着三通管14第二端口，直推直线导入器15的导气管转接头152的轴向端部和石英反应管123的导入端连接；通过直推直线导入器15实现石英反应器在石英套管114和三通管14内移动；工作时，在石英反应器主体的样品腔124中加入催化剂颗粒122；电离腔2下方的取样锥4位于束源室112内；做低压实验时束源室112径向一侧的抽气管1121连接本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种用于不同扩散距离催化反应气相中间产物的原位探测装置，包括依次连接的催化反应器(1)、电离腔(2)和质谱仪(3)，其特征在于：所述催化反应器(1)包括主腔体、石英反应器、热电偶(13)、三通管(14)和直推直线导入器(15)；所述主腔体包括短圆桶状的束源室(112)、石英套管(114)、管式加热圈(115)和固定架(116)，束源室(112)的轴向一端为法兰端，轴向另一端的密封面(1125)连接着石英套管(114)一端，使束源室(112)和石英套管(114)轴向贯通，束源室(112)和石英套管(114)轴向贯通的内部空间构成反应室；所述固定架(116)同轴套设在石英套管(114)上；束源室(112)的径向两侧分别连通着抽气管(1121)、气压测量管(1122)；石英套管(114)的另一端连接着三通管(14)的第一端口，石英套管(114)和三通管(14)轴向贯通；所述管式加热圈(115)套设在石英套管(114)上；所述石英反应器包括管帽(121)和石英反应器主体；所述石英反应器主体包括石英反应管(123)、样品腔(124)、石英砂芯块(126)和热电偶套管(127)；所述石英反应管(123)的一端为工作端，另一端为导入端；所述石英砂芯块(126)配合设于石英反应管(123)的工作端内，石英反应管(123)的工作端端面和石英砂芯块(126)之间的空腔形成样品腔(124)；所述热电偶套管(127)位于石英反应管(123)内，热电偶套管(127)的一端对应连接着石英砂芯块(126)，另一端伸至与导入端对应的石英反应管(123)的管壁外部；热电偶(13)的一端插设于热电偶套管(127)内，且热电偶(13)呈螺旋状绕设于直推直线导入器(15)的导气管(158)上，热电偶(13)的另一端由三通管(14)上的热电偶引出端口(143)引出；所述管帽(121)一端封闭另一端敞口，管帽(121)的封闭端面上均匀开设有筛孔(1211)，管帽(121)的敞口端活动连接着石英反应管(123)的工作端；石英反应器位于轴向贯通的石英套管(114)和三通管(14)内；还包括直推直线导入器(15)；直推直线导入器(15)通过法兰连接着三通管(14)第二端口，直推直线导入器(15)的导气管转接头(152)的轴向端部和石英反应管(123)的导入端连接；通过直推直线导入器(15)实现石英反应器在石英套管(114)和三通管(14)内移动；工作时，在石英反应器主体的样品腔(124)中加入催化剂颗粒(122)；电离腔(2)下方的取样锥(4)位于束源室(112)内；做低压实验时束源室(112)径向一侧的抽气管(1121)连接着真空泵，对反应室进行抽真空使其保持在低压条件，做高压实验时抽气管(1121)连接着背压阀，使反应室保持在高压条件，另一侧的气压测量管(1122)连接着真空规，测量反应室中的实际压力；管式加热圈(115)加热至设定温度，石英反应器主体的样品腔(124)中的催化剂颗粒(122)被加热至反应温度；反应物气体经过直推直线导入器(15)的导气管(158)，再经过石英反应管(123)与样品腔(124)中的催化剂颗粒(122)接触，发生催化反应，反应产物从管帽(121)上的筛孔(1211)流出，经取样锥(4)形成分子束进入电离腔(2)，再传递至质谱仪(3)，通过质谱仪(3)来确定产物离子的质量数。通过上下移动直推直线导入器(15)的导气管(158)，从而改变样品腔(124)中的催化剂颗粒(122)与取样锥(4)之间距离，从而实现不同扩散距离催化反应气相中间产物的原位探测。...
【技术特征摘要】
1.一种用于不同扩散距离催化反应气相中间产物的原位探测装置，包括依次连接的催化反应器(1)、电离腔(2)和质谱仪(3)，其特征在于：所述催化反应器(1)包括主腔体、石英反应器、热电偶(13)、三通管(14)和直推直线导入器(15)；所述主腔体包括短圆桶状的束源室(112)、石英套管(114)、管式加热圈(115)和固定架(116)，束源室(112)的轴向一端为法兰端，轴向另一端的密封面(1125)连接着石英套管(114)一端，使束源室(112)和石英套管(114)轴向贯通，束源室(112)和石英套管(114)轴向贯通的内部空间构成反应室；所述固定架(116)同轴套设在石英套管(114)上；束源室(112)的径向两侧分别连通着抽气管(1121)、气压测量管(1122)；石英套管(114)的另一端连接着三通管(14)的第一端口，石英套管(114)和三通管(14)轴向贯通；所述管式加热圈(115)套设在石英套管(114)上；所述石英反应器包括管帽(121)和石英反应器主体；所述石英反应器主体包括石英反应管(123)、样品腔(124)、石英砂芯块(126)和热电偶套管(127)；所述石英反应管(123)的一端为工作端，另一端为导入端；所述石英砂芯块(126)配合设于石英反应管(123)的工作端内，石英反应管(123)的工作端端面和石英砂芯块(126)之间的空腔形成样品腔(124)；所述热电偶套管(127)位于石英反应管(123)内，热电偶套管(127)的一端对应连接着石英砂芯块(126)，另一端伸至与导入端对应的石英反应管(123)的管壁外部；热电偶(13)的一端插设于热电偶套管(127)内，且热电偶(13)呈螺旋状绕设于直推直线导入器(15)的导气管(158)上，热电偶(13)的另一端由三通管(14)上的热电偶引出端口(143)引出；所述管帽(121)一端封闭另一端敞口，管帽(121)的封闭端面上均匀开设有筛孔(1211)，管帽(121)的敞口端活动连接着石英反应管(123)的工作端；石英反应器位于轴向贯通的石英套管(114)和三通管(14)内；还包括直推直线导入器(15)；直推直线导入器(15)通过法兰连接着三通管(14)第二端口，直推直线导入器(15)的导气管转接头(152)的轴向端部和石英反应管(123)的导入端连接；通过直推直线导入器(15)实现石英反应器在石英套管(114)和三通管(14)内移动；工作时，在石英反应器主体的样品腔(124)中加入催化剂颗粒(122)；电离腔(2)下方的取样锥(4)位于束源室(112)内；做低压实验时束源室(112)径向一侧的抽气管(1121)连接着真空泵，对反应室进行抽真空使其保持在低压条件，做高压实验时抽气管(1121)连接着背压阀，使反应室保持在高压条件，另一侧的气压测量管(1122)连接着真空规，测量反应室中的实际压力；管式加热圈(115)加热至设定温度，石英反应器主体的样品腔(124)中的催化剂颗粒(122)被加热至反应温度；反应物气体经过直推直线导入器(15)的导气管(158)，再经过石英反应管(123)与样品腔(124)中的催化剂颗粒(122)接触，发生催化反应，反应产物从管帽(121)上的筛孔(1211)流出，经取样锥(4)形成分子束进入电离腔(2)，再传递至质谱仪(3)，通过质谱仪(3)来确定产物离子的质量数。通过上下移...
【专利技术属性】
技术研发人员：杨玖重，文武，潘洋，许鸣皋，李亚敏，
申请(专利权)人：中国科学技术大学，
类型：发明
国别省市：安徽,34
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