分子中有２个以上的氰酰基的氰酸酯化合物（Ａ）、（苯）酚化合物（Ｂ）、硅氧烷聚合物（Ｄ），该硅氧烷聚合物含有选自含有用式ＲＳｉＯ＃－［３／２］（式中Ｒ是有机基团，硅氧烷聚合物中的Ｒ优选互相相同的，不同的也行。）表示的３官能度硅氧烷单元和用式ＲＳｉＯ＃－［４／２］表示的４官能度的硅氧烷单元的至少一种的硅氧烷单元，聚合度在７０００以下，末端有一个以上的能够与羟基反应的官能基团，以及无机填充剂（Ｅ）。（*该技术在2021年保护过期，可自由使用*）
【技术实现步骤摘要】
本专利技术关于制造印刷电路布线板基板适用的树脂组合物、使用该树脂组合物制成的树脂清漆、层压材料和金属铜贴合的层压板，所述印刷电路布线板基板在要求信号损失低的高频率区域无线通讯中，用于内藏在末端机器的滤波器等部件和无线基地局的天线，或用于微处理机的操作频率超过数百兆赫兹的高速计算机，和该树脂组合物的制造方法。并且，电子计算机等的电子机器，为了在短时间内处理大量的情报，正开发操作频率为500兆赫兹的超高速处理机和进行讯号的高频率化。在机器中采用这样高速的讯号，在印刷电路布线板上可能有滞后的问题。由于在印刷电路布线板上讯号滞后时间随布线周围的绝缘物的比介电常数的平方根的比例增长，因此在计算机等使用的布线板中，要求使用比介电常数低的基板用树脂材料。适应以上讯号的高频率化，以前在这个领域中，可以使用比介电常数和介质损耗因子低的氟树脂等的热可塑性树脂材料，但是，由于熔融粘度高而流动性差，加压成形时的高温高压问题和有尺寸稳定性及电镀时的接着性差的缺点。为此，作为热固性树脂材料中比介电常数和介质损耗因子最低的树脂之一的已知的氰酸酯树脂的组合物，特公昭46-41112号公报揭示了氰酸酯和环氧型树脂的组合物，特公昭52-31279号公报揭示了用双马来酰亚胺、氰酸酯和环氧型树脂组合物的方法。而且，作为使用热固性树脂改善高频率特性的物质，特公平5-7705号公报提示了使用聚苯醚(PPO或PPE)和交联性聚合物及单体的树脂组合物和特公平6-92533号公报提示了使用具有特定的固化性官能团的聚苯醚(PPO或PPE)和交联性聚合物及单体的树脂组合物及特公平6-925533号公报提示了具有特定固化官能基的聚苯醚和交联性单体的树脂组合物之类的耐热性热塑性树脂中介电特性良好的聚苯醚型树脂组合物的方法。另外，使用氰酸酯树脂和介电特性良好的聚苯醚树脂组合物作为改善高频率特性的物质，特公昭63-33506号公报提示了氰酸酯及双马来酰亚胺和聚苯醚的树脂组合物，特开平5-311071号公报提示了使用酚醛改性的树脂和氰酸酯树脂的反应物及聚苯醚的树脂组合物的方法。而且，作为高频率特性的良好耐热性成形材料，特公昭61-18937号公报提示了有聚苯醚氰酸酯树脂混炼的树脂组合物。一方面，对高频率化的印刷电路布线板没有限制，随电子机器的小型化，高性能化伴随的层合板的高多层化、薄型化、通孔的小径化及穴道间隔的减少，正进行高密度化。为此，对层合板的耐热性和钻头加工性、绝缘特性的要求越来越严格。作为提高耐热性和绝缘特性的方法，以前，根据树脂的高Tg值(玻璃化转变温度)化等树脂的固化特性可广泛地进行改进。但是，为了充分满足上述特性，只改进树脂是不够的。作为解决的一个方法，有组合使用无机填充剂的方法。无机填充剂不仅作为增量剂，而且也作为提高尺寸稳定性和耐湿耐热性等的目的进行研究，近年来，根据选择特殊的填充剂，正研究具有高介电常数化、低介质损耗因子化、高放热化及高强度化性能的材料。在这样的情况下，由于需要高频率的树脂材料配合无机填充剂提高耐热性和尺寸稳定性等，特公昭63-33505号公报提示了氰酸酯及双马来酰亚胺或氰酸酯双马来酰亚胺及环氧型树脂材料配合无机填充剂的树脂组合物和特开昭62-275744号公报和特开平4-91160号公报提示了聚苯醚及交联性单体配合无机填充剂的树脂组合物、特开平10-212336号公报提示了酚醛改性的聚苯醚及环氧树酯配合无机填充剂的树脂组合物。但是，特公昭46-41112号公报和特公昭52-31279号公报提示的方法，比介电常数降低若干，但是由于含有氰酸酯树脂以外的其它的热固性树脂，所以存在高频率特性不高的问题。特开平5-77705号公报和特公平6-92533号公报提示的方法改善了介电特性，但是，存在由于本来是热塑性的聚合物聚苯醚作主体的树脂组合物的熔融粘度高，流动性差的问题。但是，层压板在加压成形时必须高温高压，因此，制造埋设必要的有多层印刷电路的布线板的微细电路图间的沟的成形性非常差。特公昭63-33506号公报和特开平5-311071号公报提示的方法，介电特性改善了一些，但是，由于聚苯醚和是双马来酰亚胺/氰酸酯树脂和酚醛改性树酯/氰酸酯的反应物的热固性树脂配合使用，除氰酸酯以外，其它成分的影响，存在高频率特性依然不十分令人满意。而且，为了优良的高频率特性，增加聚苯醚的比率，因此，与上述的聚苯醚作为基础材料相同，由于树脂组合物的熔融粘度高，流动性差，因此存在成形差的问题。另外，特公昭61-18937号公报提示了聚苯醚与氰酸酯树脂混炼的树脂组合物有良好的介电特性，而且，由于用氰酸酯树脂改性，熔融粘度降低，树脂组合物的成形性也较好，单独使用氰酸酯作固化成分，其树脂固化物的介电特性、介质损耗因子与比介电常数值的比率有升高的倾向、但是，存在GHz区域的传送损失不可能大降低的问题。而且，由于介质损耗因子降低使氰酸酯的配合量减少(聚苯醚的配合量增加)，所以存在与前述聚苯醚型树脂组合物相同的树脂组合物由于熔融粘度高，流动性差，成形性低劣的问题。一方面，谋求配合无机填充剂的层压板高性能化的方法(特公昭63-33505号公报等)，通常，各种无机填充剂加入到清漆中，填充剂慢慢开始沉降，涂布时进行再度搅拌等，有使填充剂分散的必要。但是，沉降显著的情况下，由于填充剂凝聚等，只搅拌均匀分散困难。另外，制造层压材料时，填充剂在清漆罐和含浸罐滞留的部分沉降，而且辊筒等也慢慢粘着因而涂工性(作业性)降低。为因此，层压材料的外观等非常差，由于填充剂分散不均匀，因此在层压板的情况下，接口的接着性降低，耐湿性和钻加工性及加工性不好。作为提高填充剂分散性的方法，有用偶合剂等的处理剂处理填充剂的预表面方法。但是，处理填充剂成本高，由于市售的处理填充剂的种类非常有限，选择各种树脂配合体系适合的处理填充剂困难。一方面，作为更进一步提高性能的目的，揭示了向树脂材料中增加填充剂配合量的倾向。伴随填充剂配合量的增加，上述的沈降和向辊筒等的粘附作用越来越显著，这样就要求上述优良的分散性和触变性。要满足这些特性，现有技术用偶合剂的处理方法是难以达到的。另外，用填充剂处理的情况下，通常用处理剂的稀溶液等浸渍或用喷雾器喷雾后加热干燥。该干燥工程存在下述的两个问题。其一是在处理填充剂的表面形成偶合剂低聚物的物理吸附层。其二是由于填充剂的凝聚，和清漆等混合时必须粉碎，这会使填充剂表面开形成不均匀的处理层。在层压板的情况下，物理吸附层和不均匀的处理层降低了填充剂与树脂接口的接着性。另外，在树脂清漆混合时，有直接添加偶合剂的方法(特开昭61-272243号公报)，但是，该方法中由于与树脂预混合的清漆的粘度高，填充剂凝聚可在一定程度上避免，但是由于选择的偶合剂在填充剂表面不能均匀地分布，发现在大量无机填充剂与树脂的接口的接着性和对树脂材料的优良分散性方面是不可能的。特别是，特开昭62-275744号公报、特开平4-91160号公报及特开平10-212336号公报提示了聚苯醚型树脂材料与无机填充剂混合时，聚苯醚熔融物的粘度和聚苯醚在溶剂中溶解时的溶液的粘度都非常高，由于填充剂在树脂中均匀地分散困难，填充剂的凝聚在无机填充剂与树脂的接口显著地生成空隙等缺陷，固化物和作为层压板时的耐湿性、钻加本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种树脂组合物，其特征是以在分子中含有２个以上的氰酰基的氰酸酯化合物（Ａ）、（苯）酚化合物（Ｂ）、含有选自由式ＲＳｉＯ↓［３／２］（式中，Ｒ是有机基基团，硅氧烷聚合物中的Ｒ基团是相互相同，也可相互不相同）表示的３官能度硅氧烷单元及用式ＳｉＯ↓［４／２］表示的４官能度硅氧烷单元的至少一种硅氧烷单元，聚合度为７０００以下，末端有一个以上能够与羟基反应的官能团的硅氧烷聚合物（Ｄ）和无机填充剂（Ｅ）作为必要成分。
【技术特征摘要】
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【专利技术属性】
技术研发人员：水野康之，藤本大辅，富冈健一，高野希，
申请(专利权)人：日立化成工业株式会社，
类型：发明
国别省市：JP[日本]
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