钇铝石榴石粉体的制备方法技术

本发明专利技术一种纳米钇铝石榴石粉体的制备方法，通过采用微波辐照尿素法均相合成法制备了具有良好分散性的纳米级单相钇铝石榴石（ＹＡＧ）粉体，合成条件为：尿素与钇铝离子的摩尔比为１５∶１的低尿素用量条件下，无定形前驱物经９００℃煅烧直接结晶生成ＹＡＧ单相粉体，在反应体系中添加适量（ＮＨ↓［４］）↓［２］ＳＯ↓［４］可使ＹＡＧ粉体的粒度分布和可烧结性明显改善，有效解决了已有湿法制备技术ＹＡＧ前驱体易团聚、难洗涤、干燥后易胶凝导致硬团聚等缺点；添加８％的（ＮＨ↓［４］）↓［２］ＳＯ↓［４］得到的ＹＡＧ粉体具有良好的可烧结性，钇铝石榴石粉体的平均直径为１０－２００纳米。

Process for preparing yttrium aluminum garnet powder

The invention discloses a preparation method of nano yttrium aluminum garnet powder by using microwave irradiation method, urea homogeneous preparation has good dispersibility of nano phase yttrium aluminum garnet (YAG) powders, synthesis conditions were: molar ratio of urea and yttrium aluminum ion is 15: 1 low urea conditions next, amorphous precursor calcined by 900 direct crystallization formation of YAG phase powder in the reaction system, adding (NH: 4): 2 SO: 4 the size distribution of YAG powder and sintering can be improved significantly, effectively solves the existing wet preparation technology YAG the precursor of easy agglomeration and difficult washing and drying after gelation leads to hard agglomeration shortcomings; adding 8% (NH: 4): 2 SO: YAG powder 4 is obtained The average diameter of the yttrium aluminum garnet powder is 10-200 nm.

【技术实现步骤摘要】

本专利技术属于领域，特别是涉及采用微波合成领域。
技术介绍
钇铝石榴石，分子式为Y3Al5O12，简称YAG，具有熔点高，硬度大，高温低蠕变速率和低电导率，稳定的化学和热性能，是一种十分优异的高温结构材料，尤其用于绝缘或耐火涂层，吸引了众多的研究者进行研究和开发(Ceram.Eng.Sci.Proc.，1994，14(7-8)181-188)。纯YAG在可见和近红外光区是透明的，十二面体间隙位置可以部分被掺杂或全部被稀土元素阳离子取代，可用于固体激光器和阴极射线管的荧光粉，因而又是一种十分重要的光学功能材料。传统固相反应法制取YAG粉体，因反应过程经历YAM(Y4A2O9)和YAP(YAlO3)过渡相，使生成YAG相的温度高达1400℃以上，所得YAG粉体的可烧结性也因此较差(中国有色金属学报，2003，13(2)，432-436)。近年来，各种湿化学法合成YAG的研究愈来愈引起人们的重视，显著成效是将YAG的生成温度降至1000℃以下，湿化学合成条件直接影响生成YAG前驱物的性能，并最终决定了生成YAG相的煅烧温度及其粉体的性能。寻找更适宜的合成条件，使合成的前驱物粒度更细，成分更均匀，并有效避免前驱物在干燥、煅烧过程中发生硬团聚，是获得良好可烧结性YAG粉体的关键。作为一种重要的结构和功能材料，关于YAG纳米粉体制备的研究近年来已有许多文献进行了报道，相对传统的固相高温反应法，在YAG相形成温度、粉体活性以及成分的均匀性等方面均有一定程度的提高，但也存在着各自的缺点。高能球磨法获得的YAG粉体颗粒大并且团聚严重。燃烧法很容易在燃烧过程中引入碳元素，使产物纯度降低，可烧结性也将随之降低。此外，由于燃烧法的剧烈性和爆发性，产物粒子的形状和大小也不易控制。溶剂热法的产率极低，并且设备较昂贵。高分子网络凝胶法中使用的有机试剂，往往不易排除彻底，从而影响粉体的纯度；另外，该法工艺过程也比较复杂。溶胶-凝胶法虽然用无机盐代替金属醇盐，降低了合成成本，但氧化物多以桥氧键连接，烘干后容易形成硬团聚，影响了产物的可烧结性。共熔法由于Al(NO3)3和Y(NO3)3的熔点以及热分解温度不同，虽然开始阶段溶液混合达到分子水平，但后续处理中Al2O3和Y2O3逐渐分离，因而使合成温度升高。沉淀法与其他方法相比，合成路线较简单，成本较低廉，且易于精确控制。但是共沉淀法由于组分之间沉淀产生的浓度及沉淀速度存在差异，不能实现微观组成的均匀性；传统水浴加热均相沉淀法实现了反应物原子尺寸上的均匀混合，但合成时间长，耗能大，要求高的尿素浓度与混合金属离子浓度比(如150∶1)，效率低，不适宜工业上的生产(Materials Letters，2002，56344-348；Ceramic International，2003，29477-84；硅酸盐学报.2004，32(3)226-229；无机材料学报，1997，12(4)575-578；J.Am.Ceram.Soc.，2002，85(2)490-92；功能材料.2002，33(1)88-89；Journal of the Ceramic Society of Japan.2000，108(5)439-444；硅酸盐学报，2003，31(5)490-493；无机材料学报，2001，16(4)630-634；J.Am.Ceram.Soc.，1999，82(8)1977-84)。微波合成超微材料，不仅具有加热均匀快速、操作简单等优点，而且微波效应诱导或促进某些化学反应的特点，更显现出其独特优势(金钦汉.微波化学，第一版.北京科学出版社，2001.110-112)。同时，文献(Journal of Alloys and Compounds，1998，275-277，41-45；Journal of Materials Chemistry，1998，8，2765-2768；Journal of the America ceramicsociety，2000，83，2321-2323；Journal of the America ceramic society，2002，85，510-512；Journal of the America ceramic society，2002，85，2469-2471；学报，2003，23，604-608)研究结果表明微波技术用于超微粉体的合成与制备具有独特优势，但采用该技术制备YAG纳米粉体的研究尚未见报道，因此采用微波合成钠米级的，成为本专利技术迫切解决的任务。
技术实现思路
为了完成本专利技术的任务，本专利技术人采用下面的技术特征成功地制备出纳米级的钇铝石榴石粉体。下面详细地介绍本专利技术的纳米级的。一种是(1)将纯度为95-99.99％的Y2O3粉溶于硝酸，加入蒸馏水配制成浓度为0.05-6M的Y(NO3)3溶液1000ml；(2)向配制好的溶液中加入分析纯的Al(NO3)3·9H2O，按Y∶Al摩尔比例为0.1-5，搅拌溶解至均匀，得到母液；(3)取一定量的母液加入蒸馏水进行稀释至2-8倍，按((Al3++Y3+))摩尔数之和为1计，加入0.01-0.5摩尔的(NH4)2SO4；加入2-40摩尔的尿素，搅拌配成均匀反应溶液；(4)将该反应液置于微波炉中加热30-45分钟后取出，用水和/或无水乙醇洗涤，抽滤；将抽滤得到的产物于干燥箱中干燥6-8小时；(5)将干燥后的产物于800-1100℃温度煅烧；通过上面制备方法得到钇铝石榴石粉体的平均直径为10-200纳米，最佳为40-90纳米。本专利技术的钇铝石榴粉体的制备方法，尿素溶液在加热过程中产生以下反应 电离产生的OH-和CO32-阴离子与溶液中的钇铝阳离子结合生成前驱物，因此尿素用量及合成反应过程对产物影响至关重要。尿素用量过低，得不到单相YAG；尿素用量过高，会使金属离子的浓度降的太低，合成YAG的效率极低。图1是在微波辐照作用下，不同尿素用量合成的前驱物于1100℃煅烧产物的XRD图谱，从中可以看出，尿素与钇铝离子的摩尔比为15∶1时，经微波辐照合成的前驱物在1100℃保温2小时，即可得到单相YAG，与20∶1时的结果完全相同，而尿素与钇铝离子的摩尔比为10∶1时，煅烧产物仅有少量YAG生成，主晶相主要为YAP和YAM，这可能是因为尿素浓度过低，其分解产生的阴离子无法使金属阳离子完全沉淀所致。采用微波辐照大大提高了YAG的产率，由于微波辐照不仅使反应溶液快速均匀升温，同时微波效应又能促使尿素迅速电离和水解，使得沉淀剂阴离子的浓度保持在前驱物形核的临界浓度之上，因而使尿素用量显著降低。微波辐照作用可促使尿素溶液迅速电离和水解，在尿素与钇铝离子的摩尔比为15∶1的低尿素用量条件下，成功合成出单相YAG粉体，从而可大大提高YAG的产率；在反应体系中添加适量(NH4)2SO4可使煅烧之后的YAG粉体的粒度分布明显改善，随着(NH4)2SO4添加量由2％提高到8％，生成YAG粉体的粒度分布达到最佳；合成的纳米无定型前驱物化学式为(NH4)0.2AlY0.6(OH)2(CO3)1.4(SO4)0.1·0.4H2O，该前驱物经900℃煅烧直接结晶生成YAG多晶相；添加8％的(NH4)2SO4生成的YAG粉体具有良好的可烧本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种钇铝石榴石粉体的制备方法，其特征是：（１）将纯度为９５－９９．９９％的Ｙ↓［２］Ｏ↓［３］粉溶于硝酸，加入蒸馏水配制成浓度为０．０５－６Ｍ的Ｙ（ＮＯ↓［３］）↓［３］溶液１０００ｍｌ，（２）向配制好的溶液中加入分析纯的Ａ ｌ（ＮＯ↓［３］）↓［３］.９Ｈ↓［２］Ｏ，按Ｙ∶Ａｌ摩尔比例为３∶５，搅拌溶解至均匀，得到母液，（３）取一定量的母液加入蒸馏水进行稀释至２－８倍，按（Ａｌ↑［３＋］＋Ｙ↑［３＋］）摩尔数之和为１计，加入０．０１－０．５摩尔的（ＮＨ ↓［４］）↓［２］ＳＯ↓［４］；加入２－４０摩尔的尿素，搅拌配成均匀反应溶液，（４）将该反应液置于微波炉中加热３０－４５分钟后取出，用水和／或无水乙醇洗涤，抽滤；将抽滤得到的产物于干燥箱中干燥６－８小时，（５）将干燥的产物于 ８００－１１００℃温度煅烧。

【技术特征摘要】

【专利技术属性】
技术研发人员：王介强，高新睿，姜奉华，孙旭东，郑少华，
申请(专利权)人：济南大学，
类型：发明
国别省市：88[中国|济南]