适用于VPCE的载Ni蜂窝陶瓷催化剂的制备方法技术

技术编号:12622354 阅读:179 留言:0更新日期:2015-12-30 20:19
本发明专利技术公开了一种适用于VPCE的载Ni蜂窝陶瓷催化剂的制备方法,包括:(1)将蜂窝陶瓷于150℃下烘干,并将其作为载体;(2)量取与载体等体积吸水量的饱和Ni(NO3)2水溶液,然后将载体放入至该水溶液中浸渍12小时以上,直至载体将饱和Ni(NO3)2水溶液全部吸收,并且Ni离子均匀分布在载体中;(3)在气氛为空气、温度至少为350℃的条件下,将载体焙烧2小时以上,直至其脱除硝基;(4)将脱除硝基后的载体于10%浓度的氢气气氛下还原,得到蜂窝陶瓷催化剂。本发明专利技术工艺简单、周期短、成本低廉、强度高、催化效果明显,为VPCE及其催化剂的研究提供了良好的铺垫,因此,其适于推广应用。

【技术实现步骤摘要】

本专利技术设及一种催化剂,具体设及的是一种适用于VPCE的载Ni蜂窝陶瓷催化剂 的制备方法。
技术介绍
汽相催化交换(VPC巧可用于生产重水过程中的初浓,W及反应堆重水除氣,最早 出现于美国曼哈顿期间重水的生产。上世纪70年代,法国的Lane-Langevin研究所采用 VPCE+低溫精馈(CD)的技术进行重水提氣,运是最早利用VPCE进行重水提氣工业化应用。 聚变反应堆中会产生大量的氣水,运些氣水必须达到允许排放的标准才能被排 出。国际热核聚变实验堆(ITER)计划中拟使用VPCE反应装置进行水降氣,使得高浓度的 氣水浓度降低到可W排放的标准浓度。 为了提高氨-水蒸汽汽相催化交换的效率,反应需要在200°C下进行反应,此时 两相为氨气和水蒸汽,整个过程需要在催化剂存在的条件下才能迅速完成。反应物为气相 (汽相),故传统的亲水催化剂即可。最早使用的催化剂是Pt/c和Ni/Cr2〇3,后来逐渐发展 为Pt/Al2〇3催化剂。VPCE过程中发生如下反应: 催化交换过程为扩散、化学吸附、表面反应、脱附和反方向扩散:W上述第一个反 应皿0+?为例: 反应物氨气和水汽分子扩散进入催化剂颗粒的内部(内扩散),反应物化学吸附, 在催化剂的作用下,&或氨同位素气体在活性金属表面上进行吸附解离,为反应提供活性 氨原子,在催化剂上进行同位素交换,最后完成脱附W及氨原子结合。 由W上叙述可知,催化剂的研制是VPCE过程的关键问题。我国的VPCE装置目前处 于实验室研发阶段,并没有实际运用,而相关催化剂制备与测试也并没有见诸报道。从相关 文献知道,大范围运用的VPCE催化剂主要为贵金属Pt催化剂,因其使用量巨大(公斤级), 所W造价昂贵。其载体多为C或Al2〇3载体,形状为小颗粒球型,装填方式不确定,压降大。 因此,为了降低催化剂制作成本,简化制备工艺,提高催化剂使用寿命,增加催化 活性,寻求一种易装填、低压力降、强度大、耐高溫、比表面积大,与活性金属有较强结合力 的催化剂载体等问题是目前急需攻克的难题。
技术实现思路
针对上述技术不足,本专利技术提供了一种适用于VPCE的载Ni蜂窝陶瓷催化剂的制 备方法,可W很好地解决已知的VPCE催化剂成本高、工艺复杂、压降高、强度低、比表面积 不大,与活性金属结合力较差等问题。 为实现上述目的,本专利技术解决问题的技术方案如下: ,所述的催化剂由作为载体的蜂 窝陶瓷,W及负载在载体上、并作为催化活性成分的单质儀构成;所述的制备方法则包括W 下步骤: (1)将蜂窝陶瓷于150°c下烘干,并将其作为载体;(2)量取与载体等体积吸水量的饱和Ni(N03)2水溶液,然后将载体放入至该水溶 液中浸溃12小时W上,直至载体将饱和Ni(N03) 2水溶液全部吸收,并且Ni离子均匀分布在 载体中; (3)在气氛为空气、溫度至少为350°C的条件下,将载体赔烧2小时W上,直至其脱 除硝基; (4)将脱除硝基后的载体于10%浓度的氨气气氛下还原,得到蜂窝陶瓷催化剂。 进一步地,所述步骤(1)~(4)循环两次。 为了进一步提高催化剂的综合性能,所述蜂窝陶瓷为堇青石蜂窝陶瓷。 与现有技术相比,本专利技术具有W下有益效果: (1)本专利技术工艺简单、制备周期短、制备成本低廉、催化效果明显,为VPCE及其催 化剂的后续研究提供了非常有价值的参考。[00对 似本专利技术W蜂窝陶瓷作为载体,等体积吸水量的饱和Ni(N03)2水溶液作为浸溃 液,在经由赔烧(空气气氛、350°C条件)脱硝基及还原(氨气气氛)后,可实现Ni在蜂窝 陶瓷上的负载,运其中不仅原料来源广泛、成本低廉,而且基本不含杂质,并且Ni与载体之 间的结合紧密,Ni颗粒不易脱落;同时,根据SEM形貌图可知,本专利技术制备的催化剂,其表面 是均匀分散的300皿左右的Ni团簇,Ni颗粒为10皿左右,负载量大,有助于增大比表面积。 因此,本专利技术既保证了催化剂的纯度,又充分提高了催化剂的催化效果。 (3)本专利技术选用堇青石蜂窝陶瓷作为载体,不仅利于装填、减少压降,而且可W进 一步保证催化剂在反应过程中能够稳定地发生催化反应,同时还能长时间保持催化效果。 (4)本专利技术性价比高、实用性强,可用于VPCE催化剂的大批量生产,因此,本专利技术 具有非常大的市场发展潜力,其相比现有技术来说,具有突出的实质性特点和显著的进步。【附图说明】 图1为本专利技术的流程示意图。 图2为本专利技术制备的载Ni的蜂窝陶瓷催化剂的SEM形貌图 图3为本专利技术制备的载Ni的蜂窝陶瓷催化剂的邸S结果示意图。 图4为本专利技术静态催化交换氨气中気含量的变化曲线示意图。 图5为本专利技术VPCE时尾气気含量的变化曲线示意图。【具体实施方式】 下面结合【附图说明】和实施例对本专利技术作进一步说明,本专利技术的方式包括但不仅限 于W下实施例。 如图1所示,本专利技术提供了一种负载Ni的蜂窝陶瓷催化剂,其可适用于氨-水蒸 汽相催化交换(VPC巧方面。本专利技术W蜂窝陶瓷作为载体,单质儀(Ni)作为催化活性成分 物质,并采用烘干、等体积-液相浸溃、赔烧和氨气还原等工艺对蜂窝陶瓷进行加工,从而 制得催化剂,其制备过程包括如下:[00对 (1)将蜂窝陶瓷于150°C下烘干,并将其作为载体; (2)量取与载体等体积吸水量的饱和Ni(N03) 2水溶液,然后将载体放入至该水溶 液中浸溃12小时W上,直至载体将饱和Ni(N03) 2水溶液全部吸收,并且Ni离子均匀分布在 载体中; (3)在气氛为空气、溫度至少为350°C的条件下,将载体赔烧2小时W上,直至其脱 除硝基; (4)将脱除硝基后的载体于10%浓度的氨气气氛下还原,得到蜂窝陶瓷催化剂。 为了进一步提高蜂窝陶瓷的负载量,上述过程可重复循环两次。 此外,由于VPCE的催化剂需要在高溫(200°C)、气流冲击、高湿度等恶劣环境中进 行催化工作,因此,为了提高催化剂的综合性能,本专利技术选用了堇青石蜂窝陶瓷作为载体。 由于堇青石蜂窝陶瓷具有耐高溫、比表面积大、结构强度高的优点,因而可W使催化剂在反 应过程中能够稳定地发生催化反应,并能长时间保持催化效果。[OOW图2为利用本专利技术制备得到的催化剂的沈M形貌(Ium),由图2可W看出,本专利技术 制备的催化剂,其中的Ni分散均匀,Ni团簇为300nm左右,Ni颗粒为IOnm左右,负载量大, 有利于增强催化剂的催化效果;同时,Ni与基底(堇青石)之间结合紧密,Ni颗粒不易脱 落。[00创图3为利用本专利技术制备得到的催化剂的邸S测试结果,由图3可W看出,本专利技术制 备的催化剂,催化剂只含有堇青石和负载的Ni,不存在其他杂质,元素组成简单,因此制得 的催化剂纯度相当高。 下面W-个实例对本专利技术制备的催化剂的效果进行说明。 如图4所示,在装填168g(-个)载Ni蜂窝陶瓷催化剂的静态反应器中,氨气为 1. 6mol,気水为2. 92ml,反应迅速发生并最终稳定,说明催化剂催化性能优越,能将5%的 気水降低到3. 6 %左右浓度。 而如图5所示,在装填168g(-个)载Ni蜂窝陶瓷催化剂的小型VPCE动态反应 中,氨气流量为IL/min,気水流量为32mlA,反应平衡时尾气気浓度3000ppm左右。 上述两种情况,静态时,5%的気水降到3. 6%,说明催化剂本身催化效果本文档来自技高网
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【技术保护点】
适用于VPCE的载Ni蜂窝陶瓷催化剂的制备方法,其特征在于,所述的催化剂由作为载体的蜂窝陶瓷,以及负载在载体上、并作为催化活性成分的单质镍构成;所述的制备方法则包括以下步骤:(1)将蜂窝陶瓷于150℃下烘干,并将其作为载体;(2)量取与载体等体积吸水量的饱和Ni(NO3)2水溶液,然后将载体放入至该水溶液中浸渍12小时以上,直至载体将饱和Ni(NO3)2水溶液全部吸收,并且Ni离子均匀分布在载体中;(3)在气氛为空气、温度至少为350℃的条件下,将载体焙烧2小时以上,直至其脱除硝基;(4)将脱除硝基后的载体于10%浓度的氢气气氛下还原,得到蜂窝陶瓷催化剂。

【技术特征摘要】

【专利技术属性】
技术研发人员:喻彬罗德礼宋江锋张志熊仁金罗军洪安永涛陈闽
申请(专利权)人:中国工程物理研究院材料研究所
类型:发明
国别省市:四川;51

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