一种Y2Ti2O7烧绿石的自蔓延高温合成与致密化方法技术

技术编号:11324224 阅读:113 留言:0更新日期:2015-04-22 12:39
本发明专利技术公开了一种Y2Ti2O7烧绿石的自蔓延高温合成与致密化方法,其特征是:采用CuO、Y2O3、Ti、TiO2粉体为原料,按摩尔比配料,经充分研磨并混合均匀,过筛;取混合料装入不锈钢模具中,压制成圆柱形坯料;将坯料置于自蔓延准等静压装置中,通过点火钨丝点燃坯料,燃烧结束后5~30秒内,采用液压机施加50~200MPa压力并保持施压20~100s,即制得Y2Ti2O7烧绿石块体。采用本发明专利技术,具有合成速度快、生产周期短、反应温度高、能耗低、合成物相可控、产物纯度高、产品致密度高、工艺简单等优点;制备的Y2Ti2O7烧绿石特别适用于高水平放射性核废料的长期安全固化处理与处置。

【技术实现步骤摘要】

本专利技术属于主要用于放射性废料固化处理的人造岩石的制备,涉及一种Y2Ti2O7,本专利技术制备的Y2Ti2O7烧绿石特别适用于高水平放射性核废料的长期安全固化处理与处置。
技术介绍
高水平放射性废物(简称HLW)是国内外放射性废物处理的重点和难点,烧绿石能够将HLW中的长寿命锕系核素原子固定于其晶格结构中,从而大幅提高固化体的稳定性和长期安全性,是较为理想的HLW固化介质。自蔓延高温合成(简称SHS)是一项重要的材料制备新技术,它利用化学反应自身放热维持反应的持续进行,从而合成具有指定成分与结构的产物。与传统工艺相比,SHS技术具有反应速度快、能耗小、设备简单、操作方便等优点,受到国内外各研宄机构的高度重视。鉴于SHS技术的诸多优点,印度学者Muthuraman在1994年提出将其应用于放射性核废物的固化处理(M.Muthuraman等,燃烧合成制备氧化物材料固化核废料,材料科学快报,1994,17: 977),1998年俄罗斯学者Borovinskaya等采用Fe2O3作为氧化剂,利用SHS反应制取了钙钛矿(CaT13)固化裂变核素SKBorovinskaya等,类矿物材料的SHS制备及其对放射性废料的固化处理,国际自蔓延杂志,1998,7:129)。由于烧绿石(A2B2O6X)的包容量明显优于钙钛锆石和钙钛矿,且具有优良的耐辐照和抗浸出性能。另外,烧绿石中的A和B位可以被Gd、Sm, Hf等中子吸收元素占据,使用烧绿石作为锕系核素的固化介质,可以大幅提尚固化体的临界安全性。现有技术中,烧绿石合成方法主要包括:(I)机械球磨反应法,(2)常压下的高温固相反应法,(3)高温高压反应合成法。这些合成工艺相对较为复杂,且合成周期长,不利于烧绿石固化工艺的大规模推广。
技术实现思路
本专利技术的目的旨在克服现有技术中的不足,提供一种Y2Ti2O7。本专利技术采用自蔓延高温合成(简称SHS)结合快速加压工艺制备Y2Ti2O7烧绿石块体,其合成速度快、反应温度高、能耗低且工艺简单,同时可对燃烧后样品快速施加压力,能在较短时间能获得高度致密化Y2Ti2O7烧绿石,采用SHS结合快速加压工艺,对于烧绿石固化处理和处置HLW的工程化应用具有较大的推动作用。本专利技术的内容是:一种Y2Ti2O7,其特征是包括下列步骤: a、配料:按CuO:Y203:Ti:Ti02 = 6:2:3:1的摩尔比取(较好的是纯度高于99%、粒度小于200目的)Cu。、Y2O3' T1、T12粉体作为原料; b、磨料:将上述组分原料经干法球磨10?30min,混合均勾,过100筛,得混合料;C、粗还压制成型:取10?50g混合料装入不锈钢模具(较好的是Φ20?50mm的圆筒形模具)中,采用10?50MPa压力将混合料压制成直径为20?50mm的圆柱形坯料(2); d、Y2Ti2O7烧绿石块体的自蔓延高温合成与致密化: 采用自蔓延准等静压装置,该装置的组成包括,点火钨丝(4),由底部、下端与底部连接或连为一体的环形侧壁构成的钢模具(3),设置于钢模具(3)的环形侧壁内上端的上压头(5),以及设置于上压头(5)上方的加压用液压机(6); 用石英砂(I)铺满钢模具(3 )内底部,将坯料(2 )置于石英砂上,在坯料(2 ) 一侧放置点火钨丝(4)、并使两者(充分)接触,再用石英砂(I)将钢模具(3)内填满,用上压头(5)封闭钢模具(3); 随后对点火钨丝(4)通直流电,通电电压为5?30V、电流为30?200A,当达到设定电流50?60A即引燃钨丝(4),通过燃烧的钨丝加热点燃坯料(2); 在(自蔓延)燃烧结束后5?30s (即秒)时间内,采用液压机(6)对模具(3)上压头(5)施加50?200MPa压力并保持施压20?100s,至坯料(2)冷却至常温;将冷却后坯料(2)取出,即制得(高致密度)Y2Ti2O7烧绿石块体;该Y2Ti2O7烧绿石块体的物相为Y2Ti2O7烧绿石相和Cu金属相。本专利技术的内容中:步骤c中所述石英砂(I)的粒度较好的是不大于40目。本专利技术的内容中:步骤a中所述氧化剂CuO可以替换为氧化剂Fe2O3或MoO 3。本专利技术的另一内容是:一种Y2Ti2O7,其特征是包括下列步骤: a、配料:按CuO:Y203:Ti:Ti02 = 2:1:1:1的摩尔比取(较好的是纯度高于99%、粒度小于200目的)Cu。、Y2O3' T1、T12粉体作为原料; b、磨料:将上述组分原料经干法球磨10?30min,混合均勾,过100筛,得混合料; C、粗还压制成型:取10?50g混合料装入不锈钢模具(较好的是Φ20?50mm的圆筒形模具)中,采用10?50MPa压力将混合料压制成直径为20?50mm的圆柱形坯料(2);d、Y2Ti2O7烧绿石块体的自蔓延高温合成与致密化: 采用自蔓延准等静压装置,该装置的组成包括,点火钨丝(4),由底部、下端与底部连接或连为一体的环形侧壁构成的钢模具(3),设置于钢模具(3)的环形侧壁内上端的上压头(5),以及设置于上压头(5)上方的加压用液压机(6); 用石英砂(I)铺满钢模具(3 )内底部,将坯料(2 )置于石英砂上,在坯料(2 ) 一侧放置点火钨丝(4)、并使两者(充分)接触,再用石英砂(I)将钢模具(3)内填满,用上压头(5)封闭钢模具(3); 随后对点火钨丝(4)通直流电,通电电压为5?30V、电流为30?200A,当达到设定电流50?60A即引燃钨丝(4),通过燃烧的钨丝加热点燃坯料(2); 在(自蔓延)燃烧结束后5?30s时间内,采用液压机(6)对模具(3)上压头(5)施加50?200MPa压力并保持施压20?100s,至坯料(2)冷却至常温;将冷却后坯料(2)取出,即制得(高致密度)Y2Ti2O7烧绿石块体;该Y 2Ti207烧绿石块体的物相为Y 2Ti207烧绿石相和Cu金属相。本专利技术的另一内容中:步骤C中所述石英砂(I)的粒度较好的是不大于40目。本专利技术的另一内容中:步骤a中所述氧化剂CuO可以替换为氧化剂Fe2O3或MoO 3。本专利技术Y2Ti2O7,采用CuO粉末作为氧化剂、Ti粉作为还原剂,用自蔓延高温合成(简称SHS)结合快速加压技术制取Y2Ti2O7烧绿石型人造岩石块体,其化学反应方程式为:(1)6Cu0+2Y203+3Ti+Ti02=2Y2Ti207+6Cu(2)2Cu0+Y203+Ti+Ti02=Y2Ti207+2Cu 反应式(I)中各反应剂的摩尔比为CuO:Y203:T1:Ti02=6:2:3:l,根据各自的分子量和含量,对应的质量百分含量为:CuO:41.2%,Y2O3:39.0%,T1:12.9%,T1 2:6.9% ; 反应式(2)中各反应剂的摩尔比为Cu0:Y203:Ti:Ti02=2:1:1:1,根据各自的分子量和含量,对应的质量百分含量为:CuO:31.0%,Y2O3:44.0%,T1:9.4%,Ti02:15.6%。反应式(I)和(2)中所采用的反应原料均可以购自国药集团化学试剂有限公司和阿拉丁试剂公司。与现有技术相比,本专利技术具有下列特点和有益效果: (1)本专利技术选用包容量和稳定性较高的Y2Ti2O7烧绿石作为人造岩石的主要矿本文档来自技高网
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【技术保护点】
一种Y2Ti2O7烧绿石的自蔓延高温合成与致密化方法,其特征是包括下列步骤:a、配料:按CuO:Y2O3:Ti:TiO2 = 6:2:3:1的摩尔比取CuO、Y2O3、Ti、TiO2粉体作为原料;b、磨料:将上述组分原料经干法球磨10~30min,混合均匀,过100筛,得混合料;c、粗坯压制成型:取10~50g混合料装入不锈钢模具中,采用10~50MPa压力将混合料压制成直径为20~50mm的圆柱形坯料(2);d、Y2Ti2O7烧绿石块体的自蔓延高温合成与致密化:采用自蔓延准等静压装置,该装置的组成包括,点火钨丝(4),由底部、下端与底部连接或连为一体的环形侧壁构成的钢模具(3),设置于钢模具(3)的环形侧壁内上端的上压头(5),以及设置于上压头(5)上方的加压用液压机(6);用石英砂(1)铺满钢模具(3)内底部,将坯料(2)置于石英砂上,在坯料(2)一侧放置点火钨丝(4)、并使两者接触,再用石英砂(1)将钢模具(3)内填满,用上压头(5)封闭钢模具(3);随后对点火钨丝(4)通直流电,通电电压为5~30V、电流为30~200A,当达到设定电流50~60A即引燃钨丝(4),通过燃烧的钨丝加热点燃坯料(2);在燃烧结束后5~30 s时间内,采用液压机(6)对模具(3)上压头(5)施加50~200MPa压力并保持施压20~100s,至坯料(2)冷却至常温;将冷却后坯料(2)取出,即制得Y2Ti2O7烧绿石块体。...

【技术特征摘要】

【专利技术属性】
技术研发人员:张魁宝文冠军李玉香滕元成
申请(专利权)人:西南科技大学
类型:发明
国别省市:四川;51

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