一种无破碎工艺生产白光LED灯用黄色荧光粉制备方法技术

技术编号:9964398 阅读:202 留言:0更新日期:2014-04-24 18:42
本发明专利技术公开了一种无破碎工艺生产白光LED灯用黄色荧光粉制备方法,仍采用高温固相法,以(Y,Ce)2Ox(x=3~3.1)固溶体与氧化铝为原料,通过添加由AlF3(AR),BaCO3(AR)、H3BO3(AR)、NH4Cl(AR)组成的混合助溶剂,在高温隧道炉中设定推板速度为14~17min/列,最高区温度为1400~1450℃的还原气氛,推板经过高温区的时间为110~150min,并在还原气氛下冷却,得到疏松的半成品,过100目筛网,经酸洗、水洗、脱水、干燥、过筛。最后得到颗粒形貌规则、粒度均匀、具有较高亮度黄色荧光粉YAG:Ce。

【技术实现步骤摘要】
【专利摘要】本专利技术公开了一种无破碎工艺生产白光LED灯用黄色荧光粉制备方法,仍采用高温固相法,以(Y,Ce)2Ox(x=3~3.1)固溶体与氧化铝为原料,通过添加由AlF3(AR),BaCO3(AR)、H3BO3(AR)、NH4Cl(AR)组成的混合助溶剂,在高温隧道炉中设定推板速度为14~17min/列,最高区温度为1400~1450℃的还原气氛,推板经过高温区的时间为110~150min,并在还原气氛下冷却,得到疏松的半成品,过100目筛网,经酸洗、水洗、脱水、干燥、过筛。最后得到颗粒形貌规则、粒度均匀、具有较高亮度黄色荧光粉YAG:Ce。【专利说明】一种无破碎工艺生产白光LED灯用黄色荧光粉制备方法
本专利技术属于发光材料
,特别涉及一种无机械破碎环节,获得颗粒形貌规贝U、粒径均匀,且具有较高相对发光亮度的白光LED (Light Emited didoe)灯用黄色荧光粉的制备方法。
技术介绍
铈激活的稀土铝酸盐Y3Al5O12:Ce (简称 YAG)是白光 LED (Light Emited diode)灯用黄色荧光粉的组成。这种荧光粉的晶体结构为钇铝石榴石结构,其具有发射光谱带宽、亮度高、发光效率高、化学性质稳定、寿命长等特点。特别是和GaN蓝光芯片复合做成白光LED灯。因而,该荧光粉是目前国内外最常用白光LED (Light Emited didoe)灯用黄色荧光粉。工业生产中制备铝酸盐黄粉的方法主要是高温固相法(US6614179B1),其原材料以氧化钇Y2O3,氧化铈CeO2,氧化铝Al2O3为原料加其他助溶剂,其煅烧温度在1550°c以上,保温时间需6~8h,产物烧结严重,其荧光粉颗粒的形貌、粒径更无规则可言,获得的产物需要机械破碎如:对辊,鄂破或需要需长时间(10小时以上)的球磨才能符合使用要求,使荧光粉亮度下降。其他的制备方法,如溶胶-凝胶(CN101249978A)和水热法可以很好地控制荧光粉形貌;微波热合成法(CN101962546A)可以缩短反应时间、产物组成粉末细;共沉淀法制备(CN1318540C)的荧光粉分散性好;也有加入助溶剂法制备的,如专利CN201210063056.2,但助溶剂含量在0.1_5%之间,产物仍然结块,需球磨;专利CN201210063056.2可以获得较好的荧光粉但是需要用共沉淀法再制作晶种,并且需要过超声波筛网。总之,上述方法虽然可以避免因高温固相法产生的部分问题,但制备出的荧光粉亮度因需要特殊设备和较低的产出率等原因,难以实现产业化。
技术实现思路
为了克服现有技术的不足,本专利技术提供一种无破碎工艺生产白光LED灯用黄色荧光粉制备方法,获得产品颗粒形貌规则、粒度均匀,具有较高亮度的黄色荧光粉。为此,所采用上的技术方案如下:一种无破碎工艺生产白光LED灯用黄色荧光粉制备方法,包括以下步骤: 一种无破碎工艺生产白光LED灯用黄色荧光粉制备方法,包括如下步骤: 步骤(1):按照2.5 (3<x<3.1)表达式中各个化学成分的计量比,称取原料:(Y, Ce) 20χ (3〈χ〈3.I)和 Al2O3 ; 步骤(2):称取由 AlF3 (AR), BaCO3 (AR)、H3BO3 (AR)、NH4Cl (AR)组成的混合助熔剂,其总量为步骤(1)中称取原料的6.1~14.3 wt% ; 步骤(3):将步骤(1)和步骤(2)称取的原料和助溶剂混合均匀,过100目筛网,装入刚玉土甘祸中; 步骤(4):将步骤(3)中装有混合原料的坩埚放在14~17min/列的高温还原气氛推板炉中烧结,其中高温区温度为1400~1450°C,推板经过高温区的时间为110~150min ;得到疏松的YAG:Ce半成品; 步骤(5):将步骤(4)中的YAG:Ce半成品经过100目筛网,然后经酸洗,水洗,脱水,干燥、过筛得到颗粒形貌规则、粒度均匀,高亮度黄色荧光粉YAG:Ce。所述步骤(2)中助溶剂分别取步骤(1)中称取原料的lwt%~ 3wt% AlF3 (AR),4wt% ~7wt% BaCO3 (AR),0.lwt% ~0.3wt% H3BO3 (AR)、lwt% ~4wt%NH4Cl (AR)。荧光粉颗粒的形貌、粒度、结晶性对其发光性能有至关重要的影响,所以针对于荧光粉的改性研究一直是发光材料领域的研究热点。本专利技术采用不同于常规原材料(以(Y,Ce)20x钇铈固溶体为原料),四种类化合物组成的混合助溶剂,实现与传统高温固相相比采用较低的烧结温度(1400-1450°C)。并且整个过程都无机械破碎,实现无破碎工艺。避免了因机械损伤造成产品亮度下降,因此发光亮度较高。最终获得产品颗粒形貌规则、粒度均匀,具有较高亮度黄色荧光粉YAG: Ce。本专利技术是一种优化的高温固相合成法,是将原来的氧化钇粉体和氧化铈粉体,用(Y,Ce) 20x (钇铈氧化物固溶体)替换,使Y和Ce从小颗粒分子层面的混合改进到原子层面的混合,大大缩短了烧结时Ce替代Y原子的扩散距离,并且能够均匀的分布于整个晶体中,可以减少反应时间,产物亮度更高。这可以从对实施例1和对比例2的发射谱图看到。本专利技术以钇铈氧化物固溶体和氧化铝为原料,其中钇铈氧化物固溶体很好的保持了氧化钇的结构,这两种原料的晶体结构都属于立方密堆结构六配位结构,而YAG晶体结构也属于立方晶系,所有阳离子均处于四配位和六配位状态,而CeO2属于萤石结构Ce原子处于八配位结构中,这种结构不利于YAG单相的形成,所以减少萤石结构的CeO2能够促进YAG单相的形成,这可以从对比例I和对比例3中的XRD检测中看到(图中*号所示处有杂峰)。当只加两种助溶剂(AlF3 (AR)^H3BO3 (AR))实施本专利技术时,虽能降低了烧结温度,在1400-1450°C烧成YAG产品,但是产物团聚现象较严重,需要破碎,这可以从对比例4的SEM图中看到。当只加三种助溶剂(AlF3 (AR)^H3BO3 (AR)^BaCO3 (AR))实施本专利技术时,虽能解决了团聚问题,在1400-1450°C烧成YAG产品,但是产物的形貌不是很规则,有不规则形貌和很多的椭圆球形,形貌不好,这可以从对比例5的SEM图中看到。但在上述基础上当本专利技术另增NH4Cl (AR)助溶剂后很好的改善了粉体形貌。这可以从实施例1-4的SEM图看到。所以,本专利技术在AlF3 (AR)、BaCO3 (AR)^H3BO3 (AR)^NH4Cl(AR)四种助溶剂的共同作用下很好的控制了颗粒的形貌。本专利技术同时通过调节推板的推进速度,推进速度增大会使产品的粒度随之增大,配合对助溶剂的微调得到不同粒径的产品,这可以从表1实施例产品粒度测定和SEM图中看到。本专利技术提供的方法是一套综合的方法,是对原材料的替换、四种类化合物组成的助溶剂的添加、推板速度的调节共同作用下实现无破碎工艺。本专利技术提供的方法简单,易于操作,可行性强,易于产业化是一种无破碎工艺生产白光LED灯用黄色荧光粉制备方法。【专利附图】【附图说明】图1是本专利技术实施例与对比例制得的YAG = Ce黄色荧光粉XRD图; 图2是本专利技术实施例1制得的YAG = Ce黄色荧光粉的SEM图; 图3是本专利技术实施例2制得的YAG本文档来自技高网
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【技术保护点】
一种无破碎工艺生产白光LED灯用黄色荧光粉制备方法,其特征在于包括如下步骤:步骤(1):按照[(Y,Ce)2Ox]1.5·[Al2O3]2.5(3<x<3.1)表达式中各个化学成分的计量比,称取原料:?(Y,Ce)2OX(3<x<3.1)和Al2O3;步骤(2):称取由AlF3(AR),BaCO3(AR)、H3BO3(AR)、NH4Cl(AR)组成的混合助熔剂,其总量为步骤(1)中称取原料的6.1~14.3?wt%;步骤(3):将步骤(1)和步骤(2)称取的原料和助溶剂混合均匀,过100目筛网,装入刚玉坩埚中;步骤(4):将步骤(3)中装有混合原料的坩埚放在14~17min/列的高温还原气氛推板炉中烧结,其中高温区温度为1400~1450℃,推板经过高温区的时间为110~150min;得到疏松的YAG:Ce半成品;步骤(5):将步骤(4)中的YAG:Ce半成品经过100目筛网,然后经酸洗,水洗,脱水,干燥、过筛得到颗粒形貌规则、粒度均匀,高亮度黄色荧光粉YAG:Ce。

【技术特征摘要】

【专利技术属性】
技术研发人员:张尚虎周宏亮李月红唐冬梅李树胜张国强于化琴
申请(专利权)人:甘肃稀土新材料股份有限公司
类型:发明
国别省市:

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