超声-等离子体联合制备CuO/CeO*/γ-Al*O*催化剂的方法技术

技术编号:5720642 阅读:203 留言:0更新日期:2012-04-11 18:40
本发明专利技术公开了一种超声-等离子体联合制备CuO/CeO↓[2]/γ-Al↓[2]O催化剂的方法,该方法包括如下步骤:(1)将γ-Al↓[2]O↓[3]颗粒加入Cu(NO↓[3])↓[2]和Ce(NO↓[3])↓[3]的混合溶液中,进行超声促进浸渍;然后在功率40-1000W下超声辐射,过滤、干燥得到固体颗粒;(2)将步骤(1)所得固体颗粒进行等离子处理,得CuO/CeO↓[2]/γ-Al↓[2]O↓[3]催化剂。本发明专利技术方法所制备的催化剂比表面大,分散度高,CuO在催化剂表面由晶体向高分散的非晶相型转变,催化剂具有极高的活性,能在较低的温度下进行VOCs的催化燃烧;同时由于本发明专利技术的方法不需使用贵金属,其成本相对于贵金属催化剂大大降低。

【技术实现步骤摘要】

本专利技术涉及挥发性有机化合物(VOCs)燃烧催化剂的制备方法,尤其涉及一种超声—等离子体联合制备CuO/CeO2/γ-Al2O的方法。
技术介绍
挥发性有机化合物(VOCs)的排放是造成环境大气污染的主要来源之一,它给地球生态环境和人类健康带来极大的危害,因此,研究高效的VOCs治理技术已是一个刻不容缓的课题。在当前的VOCs污染控制的技术里,催化燃烧是最为有效和经济的技术之一。在催化燃烧技术里,催化剂是关键。目前治理VOCs污染所用的催化剂使用较为广泛的还有贵金属催化剂,虽然其低温活性高,使用寿命较长,能催化燃烧多种气体,但是其价格昂贵,资源缺乏,考虑到经济效益,贵金属催化剂在我国大规模推广使用有一定的难度;而非贵金属氧化物催化剂价格相对便宜,但是其催化活性尚不理想。这就要求制备高活性的复合非贵金属催化剂,只是现有的复合型非贵金属催化剂虽然能在一定程度上提高催化剂的活性,但是活性提高还是有限。因此研究出高活性、低成本的复合型非贵金属催化剂是这一领域的重要挑战。目前广泛使用浸渍法来制备催化剂,但是采用常规浸渍法来制备催化剂时,催化剂中活性组分的分散效果往往欠佳,很难得到高分散和高活性的催化剂,从而影响催化剂活性,另外,催化剂的活化一般采用高温焙烧法,但是高温焙烧不仅使催化剂易结块、载体骨架易破坏,也会影响催化剂活性和强度,而且活化耗时长,能耗高。在催化反应领域,超声化学和等离子化学已用于制备催化剂。其中超声化学包括超声制备负载型贵金属和非贵金属催化剂,主要应用于催化NO分解、CO氧化反应以及环己胺转化为环己酮和环己醇等领域,该方法利用超声空化可以改善催化剂的表面形态,促进活性组分的分散,提高催化剂的活性。直接应用现有的超声化学方法制备催化燃烧VOCs的催化剂,仍然要使用高温焙烧来活化,同样会使催化剂易结块、载体骨架易破坏,也会影响催化剂活性和强度。等离子制备负载型催化剂,主要应用于加氢反应和甲烷部分氧化制合成气等领域,利用等离子体中产生的活性粒子轰击颗粒表面,引发等离子体化学反应,可以使催化剂得以活化,具有操作温度低,不破坏载体骨架,比表面积大、处理时间短和能耗少等特点。直接应用等离子化学法制备催化燃烧VOCs非贵金属催化剂仍还需要提高催化剂中活性金属的分散性。
技术实现思路
本专利技术的目的在于针对现有技术的不足,提供一种采用超声—等离子体联合制备CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂的方法,以较低的成本制备一种催化燃烧活性较高的治理挥发性有机化合物催化剂。本专利技术的目的通过如下技术方案实现超声—等离子体联合制备CuO/CeO2/γ-Al2O催化剂的方法,包括如下步骤(1)将γ-Al2O3颗粒加入Cu(NO3)2和Ce(NO3)3的混合溶液中,进行超声促进浸渍;然后在功率40-1000W下超声辐射,过滤、干燥得到固体颗粒;(2)将步骤(1)所得固体颗粒进行等离子处理,得CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂。所述步骤(1)是将粒度为40-60目γ-Al2O3颗粒5克加入到摩尔浓度为0.5mol/l的Cu(NO3)2和0.5mol/l Ce(NO3)3的混合溶液中,在5-50℃下进行超声促进浸渍,然后在功率40-1000W下超声辐射1-120min,过滤、干燥得到固体颗粒。所述步骤(2)是将步骤(1)所得固体颗粒在10-1200W下进行等离子处理1-120min,制得CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂。所述等离子处理为在射频TCP等离子体处理装置中进行等离子处理。所述步骤(1)中0.5mol/l Cu(NO3)2和Ce(NO3)3的的体积比为23∶5。本专利技术所述CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂是指同时含有CuO、CeO2和γ-Al2O3三种物质的催化剂,该催化剂先利用超声浸渍,然后进行等离子体处理得到。该催化剂可通过图7的XRD测试结果看出。所述γ-Al2O3颗粒,Cu(NO3)2、Ce(NO3)3可从市场购买,原料易得。与现有技术相比,本专利技术具有如下优点1、本专利技术将超声化学法和等离子体化学法两种处理方法分别处于浸渍法制备催化剂工艺的浸渍和焙烧前后两个不同阶段,其中应用超声法提高活性组分在浸渍过程中的金属分散,应用等离子体法提高催化剂活性。同时克服了超声法制备催化剂时,催化剂易结块、载体骨架易破坏,催化剂活性不强的缺点,也克服了等离子化学法制备催化燃烧VOCs非贵金属催化剂时,催化剂中活性金属的分散性差的缺点。本专利技术既发挥上述两种方法各自的优势,又可以避免各自单独使用制备VOCs催化剂时的缺陷。2、本专利技术制备的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂由于比表面的增大,分散度的提高以及CuO在催化剂表面由晶体向高分散的非晶相型转变,催化剂的活性得到提高,使催化剂具有极高的活性,能在较低的温度下进行VOCs的催化燃烧。3、本专利技术的方法不需使用贵金属,其成本相对于贵金属催化剂大大降低。附图说明图1为超声—等离子体制备催化剂流程图;图2是催化剂的催化燃烧活性评价装置结构图;图3是实施例1制备的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂与普通浸渍法、单纯用超声浸渍法、单纯等离子体法制备的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂的催化燃烧甲苯的催化活性比较图;图4是实施例1制备的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂与普通浸渍法、单纯用超声浸渍法、单纯等离子体法制备的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂的催化燃烧苯的催化活性比较图;图5是实施例2制备的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂与普通浸渍法、单纯用超声浸渍法、单纯等离子体法制备的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂的催化燃烧甲苯的催化活性比较图;图6是实施例2制备的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂与普通浸渍法、单纯用超声浸渍法、单纯等离子体法制备的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂的催化燃烧苯的催化活性比较图;图7为本专利技术制备的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂与与普通浸渍法、单纯用超声浸渍法、单纯等离子体法制备的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂的XRD谱图,其中1为CuCeO-ADS的XRD谱图,2为CuCeO-US的XRD谱图,3为CuCeO-Plas的XRD谱图,4为CuCeO-US-Plas的XRD谱图。具体实施例方式下面结合附图和实施例对本专利技术作进一步描述,但本专利技术要求保护的范围并不局限于实施例表示的范围。实施例1将粒度为40-60目的γ-Al2O3颗粒5克加入到摩尔浓度为0.5mol/l的Cu(NO3)2和0.5mol/l Ce(NO3)3按照23ml和5ml比例的混合溶液中,放入超声清洗器中,在30℃进行超声促进浸渍,超声辐射频率为25kHz,在超声功率为240W,超声作用时间为20min;然后把样品从超声清洗器中取出,过滤,在120℃下进行干燥2小时,再把干燥好的颗粒放在射频TCP等离子体处理装置中,在200W的功率下进行等离子处理20min,制得本专利技术的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂(标记为CuCeO-Us-Plas)。实施例2将粒度为40-60目的γ-Al2O3颗粒5克加入到摩尔浓度为0.5mol/l的Cu(NO3)2和0.5mol/l Ce(NO3)3按照23ml和5ml比例的混合溶液中,放本文档来自技高网
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【技术保护点】
超声-等离子体联合制备CuO/CeO↓[2]/γ-Al↓[2]O催化剂的方法,其特征在于包括如下步骤:    (1)将γ-Al↓[2]O↓[3]颗粒加入Cu(NO↓[3])↓[2]和Ce(NO↓[3])↓[3]的混合溶液中,进行超声促进浸渍;然后在功率40-1000W下超声辐射,过滤、干燥得到固体颗粒;    (2)将步骤(1)所得固体颗粒进行等离子处理,得CuO/CeO↓[2]/γ-Al↓[2]O↓[3]催化剂。

【技术特征摘要】

【专利技术属性】
技术研发人员:李忠郭建光奚红霞夏启斌
申请(专利权)人:华南理工大学
类型:发明
国别省市:81[中国|广州]

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