一种高热导液相烧结碳化硅陶瓷及其制备方法技术

本发明专利技术涉及一种高热导液相烧结碳化硅陶瓷及其制备方法，包括：将SiC粉体、稀土氧化物和溶剂混合，制备得到浆料，所述稀土氧化物为CeO2、Y2O3、Er2O3中的至少两种；将所得浆料经干燥、过筛、成型后得到坯体；将所得坯体经过热压烧结，得到所述高热导液相烧结碳化硅陶瓷。

【技术实现步骤摘要】
一种高热导液相烧结碳化硅陶瓷及其制备方法
本专利技术涉及一种高热导液相烧结碳化硅(SiC)陶瓷及其制备方法，属于高热导陶瓷领域。
技术介绍
高导热、电绝缘陶瓷在大规模集成电路、计算机技术、高温工业等领域具有广阔的应用前景，被大量研究并应用于电子、航空航天等领域。目前，广泛使用具有良好的电气绝缘和机械强度的氧化铝瓷(Al2O3)和氧化铍瓷(BeO)。Al2O3的热导率偏低(10～30W/m·K)，不适宜在高密度、大功率的器件中应用；BeO是最具代表性的高导热陶瓷，其化学稳定性、电绝缘性以及耐热性都极好，但是BeO具有很强的毒性，现在工业生产中已逐渐停止使用。随着半导体制品向高性能、小型轻量化、高可靠性方向发展，迫切需要同时具备良好电气绝缘(电阻率>109Ω·cm)和热传导，且热膨胀系数同硅半导体相近的新材料。碳化硅(SiC)陶瓷具有高强度、高硬度、高导热、耐高温、耐腐蚀、耐磨损、性能稳定、不易老化等优良的性能，现已被广泛应用于各工业领域。根据Slack的估计，纯SiC单晶的室温本征热导率为490W/(m·K)。但SiC陶瓷是一种强共价健的化合物，为实现其致密化烧结必须添加烧结助剂，然而，由于自由的晶粒取向、晶粒内晶格缺陷、气孔和晶界上的第二相，多晶碳化硅陶瓷的热导率远远低于单晶SiC。如使用Al2O3-Y2O3作为烧结助剂的碳化硅陶瓷的热导率通常低于85W/(m·K)。因此，针对高热导SiC，学者们开展了大量的研究。Nakano等通过添加1wt％BeO热压烧结制备出热导率为270W/(m·K)的液相烧结SiC陶瓷(LPS-SiC)，这是目前有文献报道的具有最高热导率SiC陶瓷。Kinoshita等通过添加0.15wt％Al2O3热压烧结制备LPS-SiC陶瓷，其热导率可达235W/(m·K)。Kim等热压烧结SiC与1vol％Y2O3-Sc2O3，制备出室温热导率为234W/(m·K)的LPS-SiC陶瓷。SiC是一种典型的半导体材料，若用于半导体基板材料要求其有一定的电绝缘性能，过于低的烧结助剂导致其低的电阻率，通常低于106Ω·cm。
技术实现思路
针对上述问题，本专利技术的目的在于制备一种具有高热导率的液相烧结碳化硅SiC陶瓷及其制备方法。一方面，本专利技术提供了一种一种高热导液相烧结碳化硅陶瓷的制备方法，包括：将SiC粉体、稀土氧化物和溶剂混合，制备得到浆料，所述稀土氧化物为CeO2、Y2O3、Er2O3中的至少两种；将所得浆料经干燥、过筛、成型后得到坯体；将所得坯体经过热压烧结，得到所述高热导液相烧结碳化硅陶瓷。本专利技术通过添加稀土烧结助剂(例如，Y2O3、Er2O3、CeO2中的至少两种)，再经高温热压烧结后获得高热导的液相烧结SiC陶瓷。根据氧化物的二元或三元体系相图，二种及三种氧化物烧结助剂的添加有助于形成晶界低共熔相或固溶体，位于碳化硅晶粒间，从而促进陶瓷的烧结致密化。同时，形成的低共熔相或固溶体仍为氧化物相，而氧化物具有电绝缘性能，从而有利于制备的陶瓷具有较高的电阻率。本专利技术中选择的烧结助剂Y2O3、Er2O3、CeO2的Y3+、Er3+、Ce4+的离子半径均大于Si4+离子半径，因此均很难进入SiC的晶格，和含Al体系相比，晶粒缺陷大幅降低，减少了声子散射，从而提高热导率。较佳地，所述SiC粉体的粒径为0.1～1.0μm。较佳地，所述稀土氧化物的添加量占SiC粉体和稀土氧化物总质量的3.0～8.0wt％。若烧结助剂含量低于3.0wt％，过低的助剂含量不利于获得致密的陶瓷烧结体，导致大量气孔的存在，空气不利于热的传导，从而降低所制备陶瓷的热导率；过高的烧结助剂含量，导致碳化硅陶瓷晶界大量氧化物的存在，而氧化物是热的不良导体，也会降低所制备陶瓷的热导率。较佳地，所述浆料中还包括分散剂，所述分散剂为四甲基氢氧化铵、聚丙烯酸和聚丙烯酸氨中的至少一种；优选地所述分散剂为SiC粉体和稀土氧化物总质量的0.5～1wt％。较佳地，所述溶剂为无水乙醇或/和水，所述浆料的固含量为45～50wt％。较佳地，所述热压烧结的温度为1850～2000℃，保温时间为30～90分钟，压力20～60MPa。较佳地，所述热压烧结的氛围为惰性气氛，所述惰性气氛为氩气。将所得浆料经干燥、过筛得到粉体干压成型后装入模具或将粉体直接装入模具预压成型，得到坯体。又，较佳地，所述干压成型的压力为15～100MPa，所述预压成型的压力≤5MPa。另一方面，本专利技术还提供了一种根据上述方法制备的高热导液相烧结碳化硅陶瓷，所述高热导液相烧结碳化硅陶瓷的热导率在150W·m-1·K-1以上。本专利技术通过添加较多量的Y2O3、Er2O3、CeO2等作为烧结助剂，制备出高热导的SiC陶瓷，同时电绝缘晶界相的形成有利于使其具有较高的电阻率。附图说明图1为实施例1制备的3wt％Y2O3-Er2O3含量的SiC液相陶瓷的微观结构；图2为实施例1制备的3wt％Y2O3-Er2O3含量的SiC液相陶瓷的微观结构；图3为实施例2制备的5wt％Y2O3-Ce2O3含量的SiC液相陶瓷的微观结构；图4为实施例2制备的5wt％Y2O3-Ce2O3含量的SiC液相陶瓷的微观结构；图5为实施例3制备的5wt％CeO2-Er2O3含量的SiC液相陶瓷的微观结构；图6为实施例3制备的5wt％CeO2-Er2O3含量的SiC液相陶瓷的微观结构。具体实施方式以下通过下述实施方式进一步说明本专利技术，应理解，下述实施方式仅用于说明本专利技术，而非限制本专利技术。本专利技术通过添加稀土烧结助剂，经高温热压烧结后获得液相烧结SiC陶瓷。本专利技术的显著特征在于制备的陶瓷材料在添加烧结助剂较多的情况下，仍具有高的热导率，热导率在150W·m-1·K-1以上。以下示例性地说明本专利技术提供的高热导液相烧结碳化硅陶瓷的制备方法。将SiC粉体、稀土氧化物粉体和分散剂等原料混合(例如，球磨混合等)，制备得到浆料。所述稀土氧化物由氧化铈(CeO2)、氧化钇(Y2O3)、氧化铒(Er2O3)等两种或以上稀土氧化物组成。将上述原料通过球磨混合配成浆料。上述所述混合方法可以是球磨或搅拌的方法，SiC球作为研磨介质。其中，SiC粉体为高纯SiC粉体(氧含量≤0.8wt％，Fe含量≤0.02wt％)。所述SiC粉体的粒径可为0.1～1.0μm。所述浆料中还包括分散剂，所述分散剂可为四甲基氢氧化铵(TMAH)、或聚丙烯酸(PAA)、聚丙烯酸铵(PAA-NH4)等。所述分散剂可为SiC粉体和稀土氧化物总质量的0.5～1wt％。所述溶剂可为无水乙醇或/和水。最终控制所述浆料的固含量达到45～50wt％。将球磨混合后的浆料经过干燥、过筛，得到的粉体。所述干燥的温度可为50～70℃，时间可为6～24小时。所述过筛可为过100～200目的筛。将所得粉体直接干压成型后装入热压模具。或者将所得粉体装入模具(例如，石墨模具等)中预压成型。所述干压成型的压力可为10～20MPa。所述预压成型的压力≤5MPa。将模具(例如，石墨模具)在热压惰性气氛条件下热压烧结。其中热压烧结的烧结温度可为1850～2000℃。热压烧结的保温时间可为30～90min。热压烧结的压力可为20～60MPa。所述惰性气氛可为氩气。在热压烧结之前，还可进行真空脱粘，其中本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种高热导液相烧结碳化硅陶瓷的制备方法，其特征在于，包括：将SiC粉体、稀土氧化物和溶剂混合，制备得到浆料，所述稀土氧化物为CeO2、Y2O3、Er2O3中的至少两种；将所得浆料经干燥、过筛、成型后得到坯体；将所得坯体经过热压烧结，得到所述高热导液相烧结碳化硅陶瓷。

【技术特征摘要】
1.一种高热导液相烧结碳化硅陶瓷的制备方法，其特征在于，包括：将SiC粉体、稀土氧化物和溶剂混合，制备得到浆料，所述稀土氧化物为CeO2、Y2O3、Er2O3中的至少两种；将所得浆料经干燥、过筛、成型后得到坯体；将所得坯体经过热压烧结，得到所述高热导液相烧结碳化硅陶瓷。2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述SiC粉体的粒径为0.1～1.0μm。3.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于，所述稀土氧化物的添加量占SiC粉体和稀土氧化物总质量的3.0～8.0wt%。4.根据权利要求1-3中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述浆料中还包括分散剂，所述分散剂为四甲基氢氧化铵、聚丙烯酸和聚丙烯酸氨中的至少一种；优选地所述分散剂为SiC粉体和稀土氧化物总质量的0.5～1wt%。5.根据权利要求1-4中任一项所述的制备方法，其特...

【专利技术属性】
技术研发人员：姚秀敏，张辉，杨晓，刘学建，黄政仁，
申请(专利权)人：中国科学院上海硅酸盐研究所，
类型：发明
国别省市：上海,31