一种高介电常数微波介质陶瓷材料及其制备方法和应用技术

本发明专利技术涉及一种高介电常数微波介质陶瓷材料及其制备方法和应用，所述陶瓷材料的化学组成为Cux/3Nb2x/3Ti1‑xO2‑yMnO，其中0.2≤x≤0.4，0＜y≤0.05。本发明专利技术的高介微波陶瓷材料能小型化、稳定性高、烧结温度低，可用于多层陶瓷滤波器、耦合器、谐振器等微波器件制作。

A Microwave Dielectric Ceramic Material with High Dielectric Constant and Its Preparation Method and Application

The present invention relates to a high dielectric constant microwave dielectric ceramic material and its preparation method and application. The chemical composition of the ceramic material is Cux/3Nb2x/3Ti1 xO2 yMnO, of which 0.2 < x < 0.4 and 0 < y < 0.05. The high dielectric microwave ceramic material of the invention has the advantages of miniaturization, high stability and low sintering temperature, and can be used for fabricating microwave devices such as multilayer ceramic filters, couplers, resonators, etc.

【技术实现步骤摘要】
一种高介电常数微波介质陶瓷材料及其制备方法和应用
本专利技术涉及一种高介微波介质陶瓷材料及其制备方法，可应用于电子材料与器件

技术介绍
微波介质陶瓷是指应用于微波频段电路中作为介质材料并完成一种或多种功能的陶瓷，主要用于用作谐振器、滤波器、介质天线、介质导波回路等微波元器件。可用于移动通讯、卫星通讯和军用雷达等方面。是近年来国内外对微波介质材料研究领域的一个热点方向。微波介质陶瓷作为微波元器件，应满足：接近于零的频率温度系数，具备稳定载波信号频率；相对较高的介电常数，可以使得器件小型化；较高的品质因数，具有优良的选频特性。目前，己实用化的微波介质陶瓷材料烧结温度大部分高于1000℃，而本征烧结温度小于1000℃高介微波陶瓷鲜有报道。目前，国内外大部分高介微波陶瓷材料均为CaO-Li2O-Ln2O3-TiO2、Bao-Ln2O3-TiO2和ABO3基等材料。它们均有一个结构特征，即存在以顶角相连接的氧八面体结构，这个氧八面体存在具有高介电常数性能的原因。
技术实现思路
本专利技术的目的在于提供一种能小型化、高稳定性、烧结温度低的低损耗高介CuO-Nb2O5-TiO2系微波介质陶瓷材料。在此，本专利技术提供一种高介电常数微波介质陶瓷材料，所述陶瓷材料的化学组成为Cux/3Nb2x/3Ti1-xO2-yMnO，其中0.2≤x≤0.4，0＜y≤0.05。本专利技术提出的金红石型CuO-Nb2O5-TiO2系高介微波介质陶瓷材料中，Cu2+、Nb5+扭曲分氧八面体空隙，有助于降低体系的本征烧结温度。由于在烧结过程中存在钛离子变价而产生氧空位，掺杂MnO能有效抑制氧空位产生，从而有效改善体系的介电性能。较佳地，0.25≤x≤0.3，0.005≤y≤0.03。本专利技术中，所述高介电常数微波介质陶瓷材料的介电常数大于80，品质因数Q×f大于10000GHz。另一方面，本专利技术还提供了一种上述高介电常数微波介质陶瓷材料的制备方法，包括：将原料铜源、铌源、钛源、锰源按所述化学组成称量配料，混合，于850～950℃下预烧2～6小时，研磨、烘干得到预烧粉料；向所得预烧粉料中加入粘合剂并造粒，压制成型得到生坯；以及将所得生坯在900～1100℃下烧结2～6小时，得到所述的高介电常数微波介质陶瓷材料。本专利技术采用传统固相法制备，烧结温度不高于1100℃，介电常数大于80，Q×f大于10000的高介电常数微波介质陶瓷，与相同结构的高介微波陶瓷材料相比，具有更高品质因数。本专利技术采用传统固相法，制备工艺简单、重复性良好。所使用的化学原料均可采用工业原料，因而该微波陶瓷材料有希望进行工业化生产。本专利技术制备得到的高介微波陶瓷材料能小型化、稳定性高、烧结温度低，可用于多层陶瓷滤波器、耦合器、谐振器等微波器件制作。较佳地，所述铜源为CuO，所述铌源为Nb2O3，所述钛源为TiO2，锰源为MnCO3。较佳地，各原料的纯度均为99.5％以上。较佳地，所述预烧过程中，所述预烧的时间为2～5小时。较佳地，所述粘合剂为浓度为6％～8％的聚乙烯醇，所述粘合剂占所述预烧粉料的质量分数为5～10％，优选5～8％。较佳地，所述烧结过程中，以2～5℃/分钟的速度升温至400～450℃，保温1～4小时后，以5～10℃/分钟的速度升温至900～1100℃，保温2～6小时。较佳地，所述烧结的温度为950～1000℃。附图说明图1显示出实施例1-3和对比例1-3所制备的微波陶瓷材料的XRD图谱(975℃/5h烧成)。具体实施方式以下结合附图和下述实施方式进一步说明本专利技术，应理解，下述实施方式仅用于说明本专利技术，而非限制本专利技术。本专利技术涉及一种新型低温烧结高介电常数微波介质陶瓷材料，其组成为Cux/3Nb2x/3Ti1-xO2-yMnO，其中0.2≤x≤0.4，0＜y≤0.05，烧结温度可小于1000℃。本专利技术采用传统固相法将原料铜源、铌源、钛源、锰源按计量比称量配料，混合后预烧，再加入粘合剂并造粒，压制成型，在不高于1100℃的温度下烧结得到高介电常数微波介质陶瓷材料。本专利技术的方法制备工艺简单、重复性良好。本专利技术制备得到的高介微波陶瓷材料介电常数大于80，Q×f大于10000，具有能小型化、稳定性高、烧结温度低等优点，可用于多层陶瓷滤波器、耦合器、谐振器等微波器件制作。以下，详细说明本专利技术的高介电常数微波介质陶瓷材料的制备方法。本专利技术中，作为原料，铜源可采用纯度在99.5％以上的CuO，铌源可采用纯度在99.5％以上的Nb2O3，钛源可采用纯度在99.5％以上的TiO2，锰源可采用纯度在99.5％以上的MnCO3。Cu2+、Nb5+可以扭曲分氧八面体空隙，有助于降低体系的本征烧结温度，MnO(Mn2+)可以抑制烧结过程中氧空位的产生，提高体系的介电性能。首先，将原料按Cux/3Nb2x/3Ti1-xO2-yMnO的化学组成配料，混合得到混合粉体，其中0.2≤x≤0.4，0＜y≤0.05。混合的方式没有特别限定，可采用已知的混合方式，例如可采用球磨混合。具体地，作为一个示例，例如将原料CuO、Nb2O3、TiO2、MnCO3按上述化学式进行配料，将混合粉体加入球磨罐中，混料10-24小时，料：球：乙醇的质量比可以为1：(2～5)：(0.8～1)。球磨转速可以在120～200r/min。此外，可以将混料后的浆料烘干、过筛，可通过筛使粉体D50粒径在2.5微米以下。在一个优选方案中，0.25≤x≤0.3，0.005≤y≤0.03。接着，将混合粉体进行预烧。具体的，预烧过程可以包括：将混合粉体装入坩埚置于高温炉中，在850～950℃预烧2～6h，获得预烧后的预块体。在一个优选方案中，预烧时间为2～5小时。接着，将预烧后的块体进行研磨。具体地，研磨过程可以包括：将预烧后的块体置于研磨罐中，球磨8～12h，将研磨后的浆料烘干，过筛获得预烧粉料。其中，料：球：乙醇的质量比可以为1：(2～5)：(0.8～1)，球磨转速可以在120～180r/min。接着，向研磨后的预烧粉料加入粘合剂并造粒，压制成型得到生坯。本专利技术中，粘合剂可采用浓度为6％～8％的聚乙烯醇。粘合剂占预烧粉料的质量分数为5～10％，优选5～8％。压制成型得到生坯例如可以是经压片机成型，获得圆柱体生坯。此外，可以在压制成型前进行过筛。接着，将生坯烧结成瓷。烧结的温度可以在900～1100℃，烧结的时间可以在2～6小时。具体的，烧结过程中，可以以2～5℃/分钟的速度升温至400～450℃，保温1～4小时后，以5～10℃/分钟的速度升温至900～1100℃，保温2～6小时。由于Cu2+、Nb5+可以扭曲分氧八面体空隙，活化了晶格有助于降低体系的本征烧结温度，并且未进入晶格为的Cu2+、Nb5+富集在晶界处也有助烧结致密化。因此本专利技术在较低温度下烧结即可获得微波介电性能优异的微波介质陶瓷。在一个优选方案中，烧结的温度为950～1000℃。随炉冷却后，即得到本专利技术的陶瓷样品。本专利技术制备得到的高介微波陶瓷材料具有优异的微波介电性能，介电常数大于80，Q×f大于10000，具有能小型化、稳定性高、烧结温度低等优点，可用于多层陶瓷滤波器、耦合器、谐振器等微波器件制作。本专利技术的优点：根据本专利技术的方法，可制备出烧结温度低于1000℃的微波陶瓷材料本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种高介电常数微波介质陶瓷材料，其特征在于，所述陶瓷材料的化学组成为Cux/3Nb2x/3Ti1‑xO2‑yMnO，其中0.2≤x≤0.4，0＜y≤0.05。

【技术特征摘要】
1.一种高介电常数微波介质陶瓷材料，其特征在于，所述陶瓷材料的化学组成为Cux/3Nb2x/3Ti1-xO2-yMnO，其中0.2≤x≤0.4，0＜y≤0.05。2.根据权利要求1所述的高介电常数微波介质陶瓷材料，其特征在于，0.25≤x≤0.3，0.005≤y≤0.03。3.根据权利要求1或2所述的高介电常数微波介质陶瓷材料，其特征在于，所述陶瓷材料的介电常数大于80，品质因数Q×f大于10000GHz。4.一种权利要求1至3中任一项所述的高介电常数微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括：将原料铜源、铌源、钛源、锰源按所述化学组成称量配料，混合，于850～950℃下预烧2～6小时，研磨、烘干得到预烧粉料；向所得预烧粉料中加入粘合剂并造粒，压制成型得到生坯；以及将所得生坯在900～1100℃下烧结2～6小时，得到所述的高介电常数微波介质陶瓷材料。5.根据权利要求4所述...

【专利技术属性】
技术研发人员：刘志甫，邵辉，常健，李永祥，
申请(专利权)人：中国科学院上海硅酸盐研究所，
类型：发明
国别省市：上海,31