The invention provides a Nitrogen-Sulfur co-doped carbon-supported non-noble metal oxygen reduction catalyst, which is prepared by the following preparation methods: Firstly, Fe is prepared by ion exchange method.
【技术实现步骤摘要】
一种氮硫共掺杂碳载非贵金属氧还原催化剂及其制备方法
本专利技术涉及一种氧还原催化剂,具体涉及一种氮硫共掺杂碳载非贵金属氧还原催化剂及其制备方法和用途,属于燃料电池科学
技术介绍
可持续发展问题是目前人们面临的最大问题之一,随着人们的开采使用,地球上不可再生的化石能源的储量日趋枯竭,对于新能源的开发与研究迫在眉睫,而燃料电池(FuellCell,FC)因为不受卡诺循环的限制、能量转化效率高(达40%-60%)并环境友好,在近年来备受关注。反应温度低造成燃料电池电极反应速率慢,因此必须使用催化活性高的Pt纳米粒子作为阴、阳极电催化剂,特别是阴极氧还原反应(Oxygenreductionreaction,ORR)速率远低于阳极燃料氧化反应的速率,从而需要比阳极高出许多的催化剂去加速其氧还原反应进程,贵金属Pt不仅价格贵,且自然界中储量稀少,以现有的技术所使用的Pt/C催化剂占整个电池成本的55%。自从GongKP等在2009年研究发现氮掺杂的碳纳米管材料对氧还原反应具有较高的催化活性以后,掺杂碳材料被认为是一种很有前景的可用于燃料电池的氧还原催化剂。通常的氮源前驱体材料有:含氮有机小分子、含氮杂环化合物、含氮有机聚合物。为增强氮掺杂碳材料的催化活性,研究者进而对金属与氮共掺杂的碳材料进行了研究:ZhangJ等以氯化铁作为氧化剂对苯胺进行了氧化聚合,然后在900℃下对得到的聚合产物热处理,制备出了铁氮共掺杂的碳材料。该催化剂在酸性介质中拥有良好的氧还原催化活性,与商业Pt/C电极比较具有更好的稳定性(JournalofMaterialsChemistry ...
【技术保护点】
1.一种氮硫共掺杂碳载非贵金属氧还原催化剂,它是通过以下制备方法所制备的:首先通过离子交换法制备出Fe2+离子与SCN‑离子的溶液,再将2,2'‑二吡啶胺与1,3,5‑三氯均三嗪反应得到的化合物2,4,6‑三(2,2'‑二吡啶胺)‑1,3,5‑三嗪(Dpy),然后通过混合溶剂法将Fe2+离子与SCN‑离子的溶液滴加到Dpy的有机溶剂中,蒸发溶剂得到一种[Fe(SCN)2]m(Dpy)n配合物,将[Fe(SCN)2]m(Dpy)n配合物经过热处理,得到氮硫共掺杂碳载非贵金属氧还原催化剂。
【技术特征摘要】
1.一种氮硫共掺杂碳载非贵金属氧还原催化剂,它是通过以下制备方法所制备的:首先通过离子交换法制备出Fe2+离子与SCN-离子的溶液,再将2,2'-二吡啶胺与1,3,5-三氯均三嗪反应得到的化合物2,4,6-三(2,2'-二吡啶胺)-1,3,5-三嗪(Dpy),然后通过混合溶剂法将Fe2+离子与SCN-离子的溶液滴加到Dpy的有机溶剂中,蒸发溶剂得到一种[Fe(SCN)2]m(Dpy)n配合物,将[Fe(SCN)2]m(Dpy)n配合物经过热处理,得到氮硫共掺杂碳载非贵金属氧还原催化剂。2.根据权利要求1所述的氮硫共掺杂碳载非贵金属氧还原催化剂,其特征在于:所述[Fe(SCN)2]m(Dpy)n配合物中,n:m为1:1-5,优选1:1.2-4,更优选为1:1.5-3。3.根据权利要求1或2所述氮硫共掺杂碳载非贵金属氧还原催化剂,其特征在于:Fe2+离子与SCN-离子的溶液为Fe2+离子与SCN-离子的无水甲醇溶液;优选的是,Fe2+离子与SCN-离子的摩尔比为1:1-5,优选1:1.2-4,更优选为1:1.5-3,例如1:2;和/或所述有机溶剂为三氯甲烷。4.一种氮硫共掺杂碳载非贵金属氧还原催化剂的制备方法或制备权利要求1-3中任一项所述氮硫共掺杂碳载非贵金属氧还原催化剂的方法,该方法包括以下步骤:(1)Fe2+离子与SCN-离子的溶液的制备:将硫氰酸盐加入反应容器中,将七水合硫酸亚铁加入盛有硫氰酸盐的反应容器中,待反应完全后,过滤,收集到的滤液即为Fe2+离子与SCN-离子的溶液;(2)2,4,6-三(2,2'-二吡啶胺)-1,3,5-三嗪(Dpy)的制备:将2,2'-二吡啶胺与1,3,5-三氯均三嗪置于反应容器中,密封整个反应体系,反应一段时间,干燥,得到化合物2,4,6-三(2,2'-二吡啶胺)-1,3,5-三嗪(Dpy);(3)[Fe(SCN)2]m(Dpy)n配合物的制备:将Dpy溶解于有机溶剂中,将Fe2+离子与SCN-离子的溶液滴入Dpy的有机溶剂中,搅拌,蒸干溶剂,得到[Fe(SCN)2]m(Dpy)n配合物;(4)氧还原催化剂的制备:将所得的[Fe(SCN)2]m(Dpy)n配合物经过热处理,得到[Fe(SCN)2]m(Dpy)n配合物基碳材料,标记为Dpy-Fe/SCN-900-1;洗涤Dpy-Fe/SCN-900-1碳材料,干燥,再将洗涤干燥后的Dpy-Fe/SCN-900-1碳材料经过第二次热处理,干燥后得到氮硫共掺杂碳载非贵金属碳材料,标记为Dpy-Fe/SCN-900-2;所得碳材料即为氮硫共掺杂碳载非贵金属氧还原催化剂。5.根据权利要求4所述的方法,其特征在于:步骤(1)具体为:将硫氰酸盐(优选为硫氰酸钾或者硫氰酸钠)置于彻底干燥的烧瓶内;将七水合硫酸亚铁置于彻底干燥的恒压滴液漏斗内,将反应体系处于密封状态,在烧瓶内加入无水甲醇,鼓入惰性气体或氮气、排出干扰气体,将七水合硫酸亚铁滴加入烧瓶内,此反应在惰性气体氛围下持续搅拌反应(优选为反应5-60min,优选为10-40min,更优选为15-30min),待反应完全后过滤,收集到的滤液即为Fe2+离子与SCN-离子的无水甲醇溶液。6.根据权利要求4或5所述的方法,其特征在于:步骤(2)具体为:将2,2'-二吡啶胺与1,3,5-三氯均三嗪置于圆底烧瓶中,用溶剂(优选为四氢呋喃)进行溶解,密封整个反应体系,于...
【专利技术属性】
技术研发人员:陈红飙,谢伟超,黎华明,苗扎根,
申请(专利权)人:湘潭大学,
类型:发明
国别省市:湖南,43
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