复合陶瓷及其制备方法技术

本发明专利技术公开了一种机械性能得到提高的复合陶瓷及其制备方法。所述复合陶瓷包括荧光粉、陶瓷基质以及任选的烧结助剂，荧光粉与陶瓷基质的重量比为3:17至9:1，复合陶瓷的相对致密度95％以上。所述制备方法包括使用核壳结构的包覆式荧光粉作为原料，将所述原料球磨并进行烧结，得到所述复合陶瓷。

Composite ceramics and their preparation methods

The invention discloses a composite ceramic with improved mechanical properties and a preparation method thereof. The composite ceramics include phosphor, ceramic matrix and optional sintering aids. The weight ratio of phosphor to ceramic matrix is 3:17 to 9:1, and the relative density of the composite ceramics is more than 95%. The preparation method includes using core-shell structure coated phosphor as raw material, milling and sintering the raw material to obtain the composite ceramics.

【技术实现步骤摘要】
复合陶瓷及其制备方法
本专利技术涉及一种复合陶瓷及其制备方法，特别地涉及一种用于激光光源的复合陶瓷及其制备方法。
技术介绍
由于激光光源的大色域、高效率和长寿命等优点，其广泛地应用于照明、投影和显示等系统中以激发荧光转换材料来获得预定的单色光或多色光。可以看出，荧光转换材料的性能(例如，光学转换效率、亮度、承受温度、导热性、寿命等)也直接影响照明、投影和显示等的性能。常规的荧光转换材料采用硅胶或玻璃封装荧光粉技术来制备。然而，由于硅胶的热导率较低，承受温度不能超过200-250℃，所以长时间工作在高温环境下容易老化，寿命不长；且即使采用可以承受较高温度的玻璃，也由于玻璃的热导率仍旧较低而无法满足大功率激光光源对荧光转换材料的要求。因此，使用承受温度和导热性等性能都高于硅胶和玻璃的陶瓷材料来封装荧光粉有助于解决上述问题。在目前的制备发光复合陶瓷的固相法中，可以采用氧化铝基质封装商用荧光粉的方式来制备。氧化铝-荧光粉发光复合陶瓷的制备主要采用粉末烧结的方法，主要参与烧结的是作为材料基质的氧化铝粉末颗粒，这些粉末颗粒会进入液相烧结，生成连续分布的晶体，并适当长大成一定的新尺寸。荧光粉颗粒(一般为YAG、LuAG类型)的粒径一般远大于氧化铝颗粒的尺寸，在烧结过程中不进入液相烧结，或仅有很少的一部分进入液相烧结(主要靠温度的控制来达到此目的，氧化铝烧结的温度要低于荧光粉进入液相烧结的温度，主要是为了保护荧光粉晶粒的完整性，保证其发光性能)，因此氧化铝与荧光粉的结合主要是靠进入液相的氧化铝对荧光粉颗粒表面的浸润、析出再结晶的程度来决定的，为达到此目的往往需要更高的烧结温度和更长的烧结时间，但是会导致荧光粉颗粒更易进入液相烧结，改变晶粒形貌和性能。因此如何在原烧结工艺条件不变的情况下改善氧化铝与荧光粉颗粒的界面结合程度是获得综合性能优良的复合陶瓷所需要解决的关键问题。
技术实现思路
本专利技术的目的是提供一种复合陶瓷及其制备方法，通过使用具有核壳结构的荧光粉作为原料制备发光复合陶瓷，使氧化铝与荧光粉颗粒间的界面结合程度和界面结构得到改善，发光复合陶瓷的机械性能和光学性能得到提高。本专利技术的第一方面提供了一种复合陶瓷，所述复合陶瓷包括陶瓷基质、烧结助剂以及荧光粉；其中，所述陶瓷基质为氧化铝烧结体，所述荧光粉未发生烧结，并以颗粒的形式散布在陶瓷基质中；所述荧光粉与所述陶瓷基质的重量比为3:17至9:1，所述复合陶瓷的相对致密度为95％-99.9％，其中，所述陶瓷基质中氧化铝的晶粒大小为0.5-5μm，所述荧光粉的半径为1-10μm；所述烧结助剂占陶瓷基质的重量百分数为0.2wt％-3wt％。在本专利技术第一方面优选的实施方式中，所述荧光粉为YAG:Ce3+和/或LuAG:Ce3+中的一种或两种。在本专利技术第一方面优选的实施方式中，所述烧结助剂为MgO和/或Y2O3。在本专利技术第一方面优选的实施方式中，所述荧光粉与所述陶瓷基质的重量比为1:5至5:1优选为1:3至2:1、更优选1:2至1:1。在本专利技术第一方面优选的实施方式中，所述复合陶瓷的相对致密度为98％-99.9％。本专利技术的第二方面提供了一种制备本专利技术第一方面所述复合陶瓷的方法，所述制备方法包括使用核壳结构的包覆式荧光粉、氧化铝、烧结助剂作为原料，将所述原料经球磨、预压制后进行烧结，得到所述复合陶瓷；其中，所述氧化铝的粒径为0.1-2μm；所述核壳结构的包覆式荧光粉的核部分为荧光粉，核半径为1-10μm；所述核壳结构的包覆式荧光粉的壳部分含有氧化铝或其前驱体，壳部分的颗粒粒径为10nm-80nm；所述核壳结构的包覆式荧光粉的壳部分的氧化铝与作为原料的所述氧化铝的用量比为1:3-4:1；所述核壳结构的包覆式荧光粉的核部分的荧光粉与所述壳部分的氧化铝和作为原料的所述氧化铝二者之和的重量比为3:17至9:1；且所述烧结助剂占所述壳部分的氧化铝和作为原料的所述氧化铝二者之和的重量比为0.2wt％-3wt％。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述核壳结构的包覆式荧光粉的壳部分含有烧结助剂或其前驱体，所述烧结助剂为选自MgO、Y2O3中的一种或多种，所述烧结助剂的前驱体为选自Mg(OH)2、Y(OH)3中的一种或多种。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述核壳结构的包覆式荧光粉通过以下步骤合成得到：步骤1：配制可溶性铝盐的水溶液，所述水溶液任选包含所述烧结助剂或其阳离子的可溶性盐；步骤2：配制pH值为4-10的沉淀剂溶液，向所述沉淀剂溶液中加入表面活性剂，再加入所述荧光粉，超声分散，得到荧光粉悬浮液，其中，所述荧光粉的半径为1-10μm；步骤3：向步骤2得到的所述荧光粉悬浮液中滴加步骤1得到的所述水溶液，经过陈化、固液分离、干燥、以及任选的热处理，得到所述核壳结构的包覆式荧光粉。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述球磨过程的时间为30-50分钟。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述烧结为真空烧结，所述真空烧结的烧结温度为1250-1550℃。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述烧结为真空烧结，所述真空烧结的保温时间为0.5-6小时。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述烧结为热压烧结，所述热压烧结的烧结温度为1350-1550℃。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述烧结为热压烧结，所述热压烧结的保温时间为0.5-2h。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述烧结为热压烧结，所述热压烧结的烧结压力为30-60MPa。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述热压烧结的气氛为惰性气体和氮气中的任一种。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述核壳结构的包覆式荧光粉壳部分的氧化铝和作为原料的所述氧化铝的晶相均为α-Al2O3。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述核壳结构的包覆式荧光粉为Al2O3包覆的荧光粉、Al2O3和MgO包覆的荧光粉、Al2O3和Y2O3包覆的荧光粉中的一种或两种。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述热处理过程在1100-1300℃进行2-5小时。在本专利技术第二方面优选的实施方式中，所述沉淀剂选自于由NaOH、KOH、NH3·H2O和NH4HCO3所组成的组。根据本专利技术的复合陶瓷及其制备方法，通过使用具有核壳结构的荧光粉作为原料制备发光复合陶瓷，该发光复合陶瓷中氧化铝与荧光粉颗粒的界面结合程度得到改善，不仅有利于提高氧化铝-荧光粉发光复合陶瓷的机械性能，还能改善荧光粉氧化铝两相之间的界面结构，提高复合陶瓷的致密度，提高发光复合陶瓷的光学性能。附图说明图1是根据本专利技术的核壳结构的荧光粉的SEM图。图2是根据本专利技术制备的核壳结构的荧光粉粉体的XRD图。图3是根据本专利技术的使用核壳结构的荧光粉制备的发光复合陶瓷YAG-Al2O3-MgO样品的抗弯强度测试图。图4是根据本专利技术的使用核壳结构的荧光粉制备的发光复合陶瓷YAG-Al2O3-MgO样品的SEM图。具体实施方式下面，将详细说明根据本专利技术的复合陶瓷及其制备方法。本专利技术的第一方面提供了一种复合陶瓷，所述复合陶瓷包括陶瓷基质、烧结助剂以及荧光粉；其中，所述陶瓷基质为氧化铝烧结体，所述荧光粉未发生烧结，并以颗粒的形式散布在陶瓷基质中；所述荧光粉与所述陶瓷基质的重量比为3:17至9:1，所述复合陶瓷的相对致密度为95％-99.9％，本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种复合陶瓷，所述复合陶瓷包括陶瓷基质、烧结助剂以及荧光粉；其中，所述陶瓷基质为氧化铝烧结体，所述荧光粉未发生烧结，并以颗粒的形式散布在陶瓷基质中；所述荧光粉与所述陶瓷基质的重量比为3:17至9:1，所述复合陶瓷的相对致密度为95％‑99.9％，其中，所述陶瓷基质中氧化铝的晶粒大小为0.5‑5μm，所述荧光粉的半径为1‑10μm；所述烧结助剂占陶瓷基质的重量百分数为0.2wt％‑3wt％。

【技术特征摘要】
1.一种复合陶瓷，所述复合陶瓷包括陶瓷基质、烧结助剂以及荧光粉；其中，所述陶瓷基质为氧化铝烧结体，所述荧光粉未发生烧结，并以颗粒的形式散布在陶瓷基质中；所述荧光粉与所述陶瓷基质的重量比为3:17至9:1，所述复合陶瓷的相对致密度为95％-99.9％，其中，所述陶瓷基质中氧化铝的晶粒大小为0.5-5μm，所述荧光粉的半径为1-10μm；所述烧结助剂占陶瓷基质的重量百分数为0.2wt％-3wt％。2.根据权利要求1所述的复合陶瓷，所述复合陶瓷满足如下条件(a)至(d)中的任意一项或多项：(a)所述荧光粉为YAG:Ce3+和/或LuAG:Ce3+；(b)所述烧结助剂为MgO和/或Y2O3；(c)所述荧光粉与所述陶瓷基质的重量比为1:5至5:1、优选1:3至2:1、更优选1:2至1:1。(d)所述复合陶瓷的相对致密度为98％-99.9％。3.一种制备权利要求1或2所述复合陶瓷的方法，所述制备方法包括使用核壳结构的包覆式荧光粉、氧化铝、烧结助剂作为原料，将所述原料经球磨、预压制后进行烧结，得到所述复合陶瓷；其中，所述氧化铝的粒径为0.1-2μm；所述核壳结构的包覆式荧光粉的核部分为荧光粉，核半径为1-10μm；所述核壳结构的包覆式荧光粉的壳部分含有氧化铝或其前驱体，壳部分的颗粒粒径为10nm-80nm；所述核壳结构的包覆式荧光粉的壳部分的氧化铝与作为原料的所述氧化铝的重量比为1:3-4:1；所述核壳结构的包覆式荧光粉的核部分的荧光粉与所述壳部分的氧化铝和作为原料的所述氧化铝二者之和的重量比为3:17至9:1；且所述烧结助剂占所述壳部分的氧化铝和作为原料的所述氧化铝二者之和的重量比为0.2wt％-3wt％。4.根据权利要求3所述的方法，所述...

【专利技术属性】
技术研发人员：李乾，徐梦梦，陈雨叁，许颜正，
申请(专利权)人：深圳市光峰光电技术有限公司，
类型：发明
国别省市：广东,44