一种二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块的快速制备方法及其产品技术

本发明专利技术公开了一种二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块的快速制备方法及其产品，属于能源及复合材料领域，尤其是粉末冶金领域，目的在于解决现有的陶瓷型二氧化铀（UO2）芯块导热性能差，难以满足核电站安全性要求的问题。本发明专利技术应用粉末冶金技术制备具有三维网状结构的二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块，在改善二氧化铀核燃料的热导率的同时，保证了燃料芯块的高温稳定性和辐照稳定性能。采用本发明专利技术能够有效解决前述问题，大幅提升二氧化铀核燃料芯块的安全性，能够满足工业化大规模生产应用的需求，具有较高的应用价值和较好的应用前景，值得大规模推广和应用。

Rapid preparation method and product of uranium dioxide / nano diamond core fuel pellets

The invention discloses a rapid preparation method of uranium dioxide/nano-diamond nuclear fuel pellets and their products, belonging to the field of energy and composite materials, especially in the field of powder metallurgy, aiming at solving the problems of poor thermal conductivity of existing ceramic-type uranium dioxide (UO2) pellets and difficulty in meeting the safety requirements of nuclear power plants. The invention uses powder metallurgy technology to prepare uranium dioxide/nano-diamond nuclear fuel pellets with three-dimensional network structure, improves the thermal conductivity of uranium dioxide nuclear fuel, and ensures the high temperature stability and irradiation stability of fuel pellets. The invention can effectively solve the above problems, greatly improve the safety of uranium dioxide nuclear fuel pellets, meet the needs of industrial large-scale production and application, has high application value and good application prospect, and is worthy of large-scale promotion and application.

【技术实现步骤摘要】
一种二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块的快速制备方法及其产品
本专利技术涉及能源及复合材料领域，尤其是粉末冶金领域，具体为一种二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块的制备方法。
技术介绍
目前，商用轻水反应堆应用最为成熟的核燃料为陶瓷型二氧化铀（UO2），其具有如下诸多优点：非裂变组合元素氧的热中子俘获截面低、熔点高，在化学和结构方面具有较高的辐照稳定性，以及制造费用较低等。然而，二氧化铀核燃料的显著缺点为导热性能差（300k热导率为7.7W/m.k），仅为金属铀的十几分之一。二氧化铀燃料芯块较差的导热性能直接影响核电站的安全性与经济性，而安全性与经济性事关核电产业的生存与发展，核燃料更是核电安全的关键和源头。2011年3月，日本福岛核电站事故的发生，从核安全角度揭露了二氧化铀核燃料低热导率的劣势。为此，从根本上提高核反应堆安全性能，抵御严重事故，有效缓解事故后果，保护公众和环境免于大规模放射性污染，提高二氧化铀核燃料芯块的热导率，成为亟待解决的问题。
技术实现思路
本专利技术的目的在于：针对现有的陶瓷型二氧化铀（UO2）芯块导热性能差，难以满足核电站安全性要求的问题，提供一种二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块的快速制备方法及其产品。本专利技术应用粉末冶金技术制备具有三维网状结构的二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块，在改善二氧化铀核燃料的热导率的同时，保证了燃料芯块的高温稳定性和辐照稳定性能。采用本专利技术能够有效解决前述问题，大幅提升二氧化铀核燃料芯块的安全性，能够满足工业化大规模生产应用的需求，具有较高的应用价值和较好的应用前景，值得大规模推广和应用。为了实现上述目的，本专利技术采用如下技术方案：一种二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块的快速制备方法，包括如下步骤：（1）制备低密度多孔二氧化铀颗粒将二氧化铀粉装入硬质合金模具中，进行冷压预成形后，脱膜，得到二氧化铀素坯；将得到的二氧化铀素坯研磨破碎后，过不同目数范围的金属筛网，得到低密度多孔二氧化铀颗粒；（2）表面吸附按配比将步骤（1）制备的低密度多孔二氧化铀颗粒、纳米金刚石粉装入反应器中，不加任何研磨介质和磨球，并负压保护，同时置于球磨机上低速旋转；该过程中，纳米金刚石粉吸附于二氧化铀颗粒表面，形成微胞结构颗粒；（3）放电等离子体快速烧结致密化将步骤（2）制备的微胞结构颗粒装入石墨模具中，进行放电等离子体快速烧结致密化，得到二氧化铀/纳米金刚石初坯；将所得二氧化铀/纳米金刚石初坯脱模后，即得二氧化铀/纳米金刚石燃料芯块。所述步骤（2）中，反应器为尼龙罐。所述步骤1中，冷压预成形的压力为80MPa～550MPa，保压时间0.5min～15min。所述步骤1中，多孔二氧化铀颗粒密度为3.51g/cm3~6.03g/cm3，孔隙度为45%~68%。所述步骤1中，研磨破碎后的颗粒过12目~150目金属筛网。所述步骤2中，纳米金刚石粉的粒径范围为30nm~800nm，所述低密度多孔二氧化铀颗粒、纳米金刚石粉的体积比为（85-99）：（1-15）。所述步骤2中，球磨机的转速为60r/min~220r/min，纳米金刚石的吸附时间为0.5h~5h，不加任何研磨介质和磨球，并抽负压保护。所述步骤2中，球磨机为卧式球磨机。所述步骤3中，放电等离子体烧结温度为1100℃~1600℃，保温时间为0.5min~15min，升温速率为50~200℃/min，烧结气氛为氩气，得到二氧化铀/纳米金刚石初坯。所述步骤（3）中，将放电等离子体烧结的二氧化铀/纳米金刚石脱模后，进行机械加工处理，得到满足尺寸要求的二氧化铀/纳米金刚石燃料芯块。所述步骤3中，将所得二氧化铀/纳米金刚石初坯进行包套脱除处理，并加工至设定尺寸，即得二氧化铀/纳米金刚石燃料芯块。采用前述方法所制备的产品。针对前述问题，本专利技术提供一种二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块的快速制备方法及其产品。其中，涉及多孔二氧化铀颗粒的制备、纳米金刚石的表面吸附、放电等离子体快速烧结致密化等步骤。更具体地，该方法包括如下步骤。本专利技术中，先将二氧化铀原料粉装入硬质合金模具中，进行冷压预成形后，脱膜，制得二氧化铀素坯；将二氧化铀素坯研磨破碎后，过不同目数范围的金属筛网，得到多孔二氧化铀颗粒。进一步，冷压预成形的压力为80MPa～550MPa，冷压预成形的时间0.5min～15min；研磨破碎后的颗粒过金属筛网的尺寸为12目~150目，低密度多孔二氧化铀颗粒密度为3.51g/cm3~6.03g/cm3，孔隙度为45%~68%。然后，将纳米金刚石粉、步骤（1）制备的多孔二氧化铀颗粒按设定的体积分数配比装入尼龙罐中，不加任何研磨介质和磨球，并负压保护，置于卧式球磨机上低速旋转，过程中纳米金刚石粉吸附于多孔二氧化铀颗粒表面，形成“微胞”结构颗粒。进一步，金刚石粉的粒径范围为30nm~800nm，多孔二氧化铀与金刚石粉体积比为（85-99）：（1-15），球磨机转速为60r/min~220r/min，纳米金刚石吸附时间为0.5h~5h，不加任何研磨介质和磨球，并抽负压保护。然后，将制备的“微胞”结构颗粒装入石墨模具中，进行放电等离子体烧结致密化。将致密化后的二氧化铀/纳米金刚石脱除模具后，尺寸加工获得二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块。放电等离体烧结温度为1100℃~1600℃，保温时间为0.5min~15min，升温速率为50~200℃/min，烧结气氛为氩气。致密化后的二氧化铀/纳米金刚石脱除模具后，尺寸加工获得二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块。综上，本专利技术公开了一种二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块的快速制备方法，该制备方法依据多孔材料的物理吸附原理，使纳米尺寸的金刚石粉均匀吸附于低密度的多孔二氧化铀颗粒表面，形成“微元胞”结构，再将此“微胞”结构的二氧化铀颗粒应用放电等离子体快速烧结致密化，最终获得金刚石分布均匀、与二氧化铀基体形成三维网状互通的二氧化铀/纳米金刚石核燃料，使二氧化铀核燃料的热导率改善效果显著增强。同时，金刚石优异的化学稳定性和高的强硬性能为燃料芯块的高温稳定性和辐照稳定性能提供了支撑。利用本专利技术制备的二氧化铀核/纳米金刚石燃料芯块，在微观结构上表现为金刚石均匀分布于二氧化铀中，与二氧化铀基体形成三维网状互通的“微胞”结构，可显著增强二氧化铀的宏观导热性能，同时保证了燃料芯块的高温稳定性和辐照稳定性能。本专利技术具有工艺流程简化，效率高、周期短、成品率高等优势，本专利技术制备的二氧化铀/纳米金刚石燃料芯块可应用于新一代事故容错核燃料中，具有潜在的商用前景。具体实施方式本说明书中公开的所有特征，或公开的所有方法或过程中的步骤，除了互相排斥的特征和/或步骤以外，均可以以任何方式组合。本说明书中公开的任一特征，除非特别叙述，均可被其他等效或具有类似目的的替代特征加以替换。即，除非特别叙述，每个特征只是一系列等效或类似特征中的一个例子而已。实施例11）将二氧化铀原料粉装入硬质合金模具中，进行冷压预成形，冷压预成形的压力为80MPa，保压15min。脱模后，进行研磨破碎，过12~50目的金属筛网，得到低密度的多孔二氧化铀颗粒，密度为3.51g/cm3，孔隙度为68%。2）将制备的低密度的多孔二氧化铀颗粒，以及纳米金刚石粉按体积分数99:1装入尼龙罐中；其中，金刚石粒径范围为30nm~本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块的快速制备方法，其特征在于，包括如下步骤：（1）制备低密度多孔二氧化铀颗粒将二氧化铀粉装入硬质合金模具中，进行冷压预成形后，脱膜，得到二氧化铀素坯；将得到的二氧化铀素坯研磨破碎后，过不同目数范围的金属筛网，得到低密度多孔二氧化铀颗粒；（2）表面吸附按配比将步骤（1）制备的低密度多孔二氧化铀颗粒、纳米金刚石粉装入反应器中，不加任何研磨介质和磨球，并负压保护，同时置于球磨机上低速旋转；该过程中，纳米金刚石粉吸附于二氧化铀颗粒表面，形成微胞结构颗粒；（3）放电等离子体快速烧结致密化将步骤（2）制备的微胞结构颗粒装入石墨模具中，进行放电等离子体快速烧结致密化，得到二氧化铀/纳米金刚石初坯；将所得二氧化铀/纳米金刚石初坯脱模后，即得二氧化铀/纳米金刚石燃料芯块。

【技术特征摘要】
1.一种二氧化铀/纳米金刚石核燃料芯块的快速制备方法，其特征在于，包括如下步骤：（1）制备低密度多孔二氧化铀颗粒将二氧化铀粉装入硬质合金模具中，进行冷压预成形后，脱膜，得到二氧化铀素坯；将得到的二氧化铀素坯研磨破碎后，过不同目数范围的金属筛网，得到低密度多孔二氧化铀颗粒；（2）表面吸附按配比将步骤（1）制备的低密度多孔二氧化铀颗粒、纳米金刚石粉装入反应器中，不加任何研磨介质和磨球，并负压保护，同时置于球磨机上低速旋转；该过程中，纳米金刚石粉吸附于二氧化铀颗粒表面，形成微胞结构颗粒；（3）放电等离子体快速烧结致密化将步骤（2）制备的微胞结构颗粒装入石墨模具中，进行放电等离子体快速烧结致密化，得到二氧化铀/纳米金刚石初坯；将所得二氧化铀/纳米金刚石初坯脱模后，即得二氧化铀/纳米金刚石燃料芯块。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤1中，冷压预成形的压力为80MPa～550MPa，保压时间0.5min～15min。3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤1中，多孔二氧化铀颗粒密度为3.51g/cm3~6.03g...

【专利技术属性】
技术研发人员：程亮，张鹏程，高瑞，杨振亮，李冰清，褚明福，刘朋闯，严彪杰，段丽美，王志毅，刘徐徐，钟毅，黄奇奇，
申请(专利权)人：中国工程物理研究院材料研究所，
类型：发明
国别省市：四川,51