The invention discloses a single atom noble metal catalyst prepared by the ultrasonic assisted substitution reaction and the method thereof. The main steps of the method for the synthesis of metal at room temperature: adjustable ratio of ZnxMy ZIF (M for Co, Cu, Ni and other metals, ZIF zeolite imidazolate frameworks), and then in an inert atmosphere at high temperature, M SAs CN y (molar ratio of Y on behalf of M) the most, after adding the water in an inert atmosphere, M SAs CN y reaction under ultrasonic dripping of noble metal salt solution to noble metal catalyst dispersed single atom. The method of noble metal salt choice is wide, suitable for the preparation of Pt SAs CN, Pd SAs CN Ru, SAs CN noble metal catalysts of single atom, universal, simple preparation method and catalyst of noble metal atoms obtained highly dispersed, a single atom distribution in the the carbon carrier in N doped.
【技术实现步骤摘要】
超声辅助置换反应制备的单原子贵金属催化剂及其方法
本专利技术涉及单原子催化剂及其制备
,特别是涉及超声辅助置换反应制备的单原子贵金属催化剂及其方法。
技术介绍
近年来,单原子催化剂由于其具超高的催化活性和高效的化学选择性,在材料和催化领域吸引了越来越多人的研究兴趣。单原子催化剂中活性金属组分高度分散,呈单原子分布状态。相对于传统大颗粒的金属纳米催化剂只有表面原子能被利用作为催化活性位、而内部原子不能利用的弊端而言,单原子催化剂中几乎百分之百的活性组分原子都可作为活性位,因而极大地提高了其催化活性,并且可以很大程度上降低金属的用量,这对于贵金属而言尤为重要。目前已报道的单原子催化剂的制备方法有多种。质量选择软着陆法(VajdaS,WhiteMG.Catalysisapplicationsofsize-selectedclusterdeposition[J].ACSCatalysis,2015,5(12):7152-7176)是一种物理沉积方法,反应条件温和,但其成本太高且产率很低,并且对于具有高比表面积和介孔的载体不适用;湿化学法(GuoX,FangG,LiG,etal.Direct,nonoxidativeconversionofmethanetoethylene,aromatics,andhydrogen[J].Science,2014,344(6184):616-619)包括浸渍法、共沉淀法、沉淀-沉积法和强静电吸附法,其中共沉淀容易使金属埋进载体里面致使活性组分接触不到底物而活性差,强静电吸附法制备的催化剂不大稳定,金属载量也比较低;原子层沉积 ...
【技术保护点】
超声辅助置换反应制备单原子贵金属催化剂的方法,其特征在于,包括如下步骤:(1)前驱体金属有机骨架材料ZnxMy‑ZIF的制备:将Zn(NO3)2·6H2O 和M(NO3)2·6H2O溶解在无水甲醇中作为A液,称取二甲基咪唑溶解在无水甲醇中作为B液,然后超声分散均匀,在搅拌状态下,把B液逐滴滴加到A液中,继续搅拌反应,反应完成后离心分离,洗涤,烘干,研细之后真空干燥,得到ZnxMy‑ZIF;(2)前驱体的煅烧:将步骤(1)制备得到的ZnxMy‑ZIF平铺在石英瓷舟上,放入管式炉中在惰性气氛下进行煅烧,得到的M SAs‑CN‑y放入惰性气体中保护,其中M SAs‑CN‑y中的y代表M的摩尔百分比;(3)单原子催化剂的制备:量取水倒入反应容器中,在惰性气氛保护下,将步骤(2)所得M SAs‑CN‑y加入到所述反应容器中,然后启动超声细胞破碎仪,超声分散均匀后,称取贵金属盐配制成溶液,逐滴滴加到所述反应容器中,整个过程中反应液一直处于惰性气体保护下并且温度保持在10~30℃,继续超声30~120 min,再把反应液离心分离,洗涤后干燥,即可得到单原子贵金属催化剂。
【技术特征摘要】
1.超声辅助置换反应制备单原子贵金属催化剂的方法,其特征在于,包括如下步骤:(1)前驱体金属有机骨架材料ZnxMy-ZIF的制备:将Zn(NO3)2·6H2O和M(NO3)2·6H2O溶解在无水甲醇中作为A液,称取二甲基咪唑溶解在无水甲醇中作为B液,然后超声分散均匀,在搅拌状态下,把B液逐滴滴加到A液中,继续搅拌反应,反应完成后离心分离,洗涤,烘干,研细之后真空干燥,得到ZnxMy-ZIF;(2)前驱体的煅烧:将步骤(1)制备得到的ZnxMy-ZIF平铺在石英瓷舟上,放入管式炉中在惰性气氛下进行煅烧,得到的MSAs-CN-y放入惰性气体中保护,其中MSAs-CN-y中的y代表M的摩尔百分比;(3)单原子催化剂的制备:量取水倒入反应容器中,在惰性气氛保护下,将步骤(2)所得MSAs-CN-y加入到所述反应容器中,然后启动超声细胞破碎仪,超声分散均匀后,称取贵金属盐配制成溶液,逐滴滴加到所述反应容器中,整个过程中反应液一直处于惰性气体保护下并且温度保持在10~30℃,继续超声30~120min,再把反应液离心分离,洗涤后干燥,即可得到单原子贵金属催化剂。2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(1)所述M(NO3)2·6H2O中的M为Co、Cu或Ni;所述Zn(NO3)2·6H2O和M(NO...
【专利技术属性】
技术研发人员:李映伟,邹欣伟,沈葵,
申请(专利权)人:华南理工大学,
类型:发明
国别省市:广东,44
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