The invention relates to a preparation and application of supported Pd catalyst using MOFs derived carbon based material as carrier, belonging to the technical field of preparation of catalyst material. In 67 ZIF as template in synthesis of ZIF 67 reduction process of palladium nanoparticles uniformly loaded on the ZIF 67 internal holes in nitrogen atmosphere, through high temperature carbonization is constructed based on carbon nano materials with excellent catalytic properties of supported palladium catalyst. The preparation method of the invention is simple and easy to implement. The catalyst prepared by maintaining a precursor of ZIF 67 high surface area and abundant pore structure to a great extent, which is conducive to the palladium nanoparticles uniformly dispersed and stable, and exhibit excellent catalytic activity.
【技术实现步骤摘要】
一种以MOFs衍生碳基材料为载体的负载型钯催化剂的制备及应用
本专利技术属于催化剂材料制备的
,具体涉及一种以沸石咪唑酯骨架结构材料(Zeoliticimidazolateframeworks,ZIFs)为模板构筑负载型钯催化剂用于Heck偶联反应。
技术介绍
Heck反应是一种重要的C-C偶联反应,传统的均相Heck反应贵金属催化剂在反应过程中存在易失活,难分离等问题,将钯负载到各种载体上构筑可循环使用的非均相负载型催化剂仍然是一项重要的挑战。近年来,多孔碳基纳米材料因具有高比表面积和优良的物理化学性质使其成为一类重要的催化剂载体。金属-有机骨架化合物(Metal-organicframeworks,MOFs)是一种新型多孔功能材料,它是由金属离子或离子簇与有机配体通过自组装形成的多孔网状骨架结构材料。其中沸石咪唑酯骨架结构材料是由金属离子和咪唑或者咪唑类衍生物配位而成的结构相对稳定的MOFs之一。由于其在结构上常具有孔隙率高、比表面积大且孔尺寸与性质可调等特点,近年来已经成为制备各种碳基纳米材料的自我牺牲模板和前驱体。与传统碳基催化剂相比,以MOFs为牺牲模板煅烧制备的多孔碳基纳米材料具有可调控的形貌、在很大程度上保持MOFs前驱体的高比表面积和丰富的孔结构等优势,使其作为很多重要反应的高效催化剂或催化剂载体。
技术实现思路
本专利技术的目的在于提供了一种以ZIF-67(Zeoliticimidazolateframeworks,ZIFs)为模板构筑负载型钯催化剂的制备方法及其在Heck偶联反应中的应用。主要包括以下步骤:(1)钯(Pd)纳米粒子的还 ...
【技术保护点】
一种以MOFs衍生碳基材料为载体的负载型钯催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:(1)钯(Pd)纳米粒子的还原:将氯化钯和聚乙烯吡咯烷酮溶于甲醇和水的混合溶液中,加热冷凝回流3~6h,制备Pd纳米颗粒溶液;(2)Pd@ZIF‑67的制备:在室温搅拌状态下,将2‑甲基咪唑、六水合硝酸钴和聚乙烯吡咯烷酮溶于甲醇中,取步骤(1)所得Pd纳米颗粒溶液置于上述混合液,磁力搅拌2h后室温静置12~36h,然后用甲醇离心洗涤、活化、真空干燥,获得Pd@ZIF‑67;(3)Pd@ZIF‑67的碳化:将步骤(2)所得Pd@ZIF‑67置于研钵并研磨10min,氩气保护条件下,以2~5℃/min的升温速率升温至700~900℃并碳化2~6h,制备了氮掺杂的碳纳米管包裹的负载型钯金属纳米多孔复合材料Pd@Co/CNT。
【技术特征摘要】
1.一种以MOFs衍生碳基材料为载体的负载型钯催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:(1)钯(Pd)纳米粒子的还原:将氯化钯和聚乙烯吡咯烷酮溶于甲醇和水的混合溶液中,加热冷凝回流3~6h,制备Pd纳米颗粒溶液;(2)Pd@ZIF-67的制备:在室温搅拌状态下,将2-甲基咪唑、六水合硝酸钴和聚乙烯吡咯烷酮溶于甲醇中,取步骤(1)所得Pd纳米颗粒溶液置于上述混合液,磁力搅拌2h后室温静置12~36h,然后用甲醇离心洗涤、活化、真空干燥,获得Pd@ZIF-67;(3)Pd@ZIF-67的碳化:将步骤(2)所得Pd@ZIF-67置于研钵并研磨10min,氩气保护条件下,以2~5℃/min的升温速率升温至700~900℃并碳化2~6h,制备了氮掺杂的碳纳米管包裹的负载型钯金属纳米多孔复合材料Pd@Co/CNT。2.按照权利要求1所述的一种以MOFs衍生碳基材料为载体的负载型钯催化剂的制备方法,步骤(1)中氯化钯和聚乙烯吡咯烷酮的质量比为1:6,甲醇和水的体积比为30:1,氯化钯的浓度为0.004~1.000mol/L。3.按照权利要求1所述的一种以MOFs衍生碳基材料为载体的负载型钯催化剂的制备方法,步骤(2)中2-甲基咪唑、六水合硝酸钴和聚乙烯吡咯烷酮的质量比为33:25:20。4.按照权利要求...
【专利技术属性】
技术研发人员:豆义波,郭瑞梅,白金泉,周阿武,
申请(专利权)人:北京工业大学,
类型:发明
国别省市:北京,11
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