一种UO2-W金属陶瓷球制备方法技术

技术编号:14950306 阅读:159 留言:0更新日期:2017-04-02 02:54
本发明专利技术公开了一种金属陶瓷级UO2-W球的制备方法,该方法包括含钨溶胶的制备、分散胶凝、洗涤、干燥煅烧、还原烧结、退火。该方法制备出的金属陶瓷级UO2-W球直径为0.05~3mm,且金属钨均匀分布在UO2晶界,较粉末法制备的金属陶瓷级W-UO2燃料具有更好的热传导性。

【技术实现步骤摘要】

本专利技术涉及材料领域,具体地,涉及一种UO2-W金属陶瓷球制备方法
技术介绍
UO2被广泛用于核材料,但热传导率在金属铀,碳化铀,氮化铀中是最低的。热传导率在核反应堆中是个重要的热物理性质,直接反映着反应堆燃料的性能。通过制备UO2-W金属陶瓷燃料可以使反应堆燃料在相对低的温度下运行,降低了燃料温度,减少了燃料核芯肿胀、减缓了核芯裂变产物的扩散、也减少了裂变产物的释放,甚至可以减少铀富集度,加深反应堆的燃耗、提高了经济性,延长了反应堆运行寿命。关于UO2-W金属陶瓷核燃料的报道很少,文献《Literaturereviewofthermalandradiationperformanceparametersforhigh-temperature,uraniumdioxidefueledcermetmaterials》介绍了UO2粉末弥散在金属钨基体中采用一定模具压制烧结而制备的金属陶瓷W-UO2燃料,文献《AfabricationtechniqueforaUO2pelletconsistingofUO2grainsandacontinuousWchannelonthegrainboundary》中介绍了通过ADU-UO2粉末与钨粉混合压制成芯块生坯经烧结、退火而制得金属钨在UO2晶界连续均匀分布的UO2-W陶瓷芯块,在同样的热传导率下,UO2-W燃料比W-UO2燃料添加的金属W更少,更有利于UO2燃料核性能;这两种方法都是通过粉末法制备金属陶瓷W-UO2和UO2-W燃料。而粉末法制备出来的燃料其中的金属钨在UO2晶界中的分布并不均匀,使得金属UO2-W的热传导率并不高。
技术实现思路
本专利技术所要解决的技术问题是提供一种UO2-W金属陶瓷球制备方法,该方法制备UO2-W金属陶瓷球与金属陶瓷W-UO2芯块和UO2-W芯块制备工艺有很大不同,制备工艺难度大(例如如何制备完整不开裂的球、如何能够让金属钨均匀分布在UO2晶界中),制备出的金属陶瓷级UO2-W球直径为0.05~3mm,且金属钨均匀分布在UO2晶界,这种金属陶瓷级UO2-W球不会开裂,热传导率高。本专利技术解决上述问题所采用的技术方案是:一种金属陶瓷级UO2-W球的制备方法,其具体步骤如下:步骤1含钨溶胶的制备:在5℃下,按照偏钨酸铵/U质量比为0.10~0.156,尿素/U摩尔比为1:4比例将偏钨酸铵、缺硝酸铀酰溶液和尿素混合,搅拌均匀,然后按照HTMA(乌洛托品)/U的摩尔比为1:4的比例,在不断搅拌的情况下缓慢加入固体HTMA(乌洛托品),搅拌均匀至含钨溶胶液透明。步骤2分散胶凝:将含钨溶胶液通过压力排出,得到溶胶滴。溶胶滴经载带流载带,滴入装有加热的异辛醇(或石蜡油、四氯化碳CCl4)分散柱内在表面张力作用下成球,并在下降过程中胶凝,得到含钨凝胶球。为保证足够的胶凝时间,分散柱长度不低于2m,分散介质即异辛醇(或石蜡油、CCl4)应维持在65~80℃。步骤3洗涤:将含钨凝胶球用乙醇水溶液洗涤,乙醇洗液浓度为40%~60%(体积比),清洗时间为0.5~1h,洗涤三次。步骤4干燥煅烧:将含钨凝胶球放入高温烘箱里按程序升温,进行干燥煅烧,凝胶球完成脱水和有机物骨架脱除过程,并转化为UO3-WO3球。程序升温方式为室温到80℃升温时间60min~120min;80℃~150℃升温时间120min~150min;150℃~200℃升温时间90min~120min;200℃升温至350℃升温时间为120min~150min。步骤5还原烧结:将WO3-UO3球在烧结炉里氢气氛围1300~1400℃下经还原烧结40-60min,WO3-UO3球被还原成金属陶瓷级W-UO2球。实际上,烧结时间在40-60min内都可,60min最佳。步骤6退火:将金属陶瓷级W-UO2球在烧结炉里CO2气体氛围(1550~1600)℃下20-30min,金属陶瓷级W-UO2球的金属钨被CO2气体氧化成WO3,并液化进入陶瓷级UO2晶间(WO3熔点为1470℃),得到UO2-WO3球。步骤7还原:将步骤6制得的液化后的UO2-WO3球于烧结炉氢气氛围1500~1600℃下经还原烧结100-120min,得到金属钨均匀分布在陶瓷UO2晶界的金属陶瓷级UO2-W球。本专利技术的关键点在于如何将钨均匀分散在UO2中,本专利技术通过将在制备过程中的工艺严格控制,例如烧结温度不能超过1400℃,烧结时间不能超过60min,制备过程中不同气体氛围的切换等,能够保证钨能够均匀分散在在UO2中,同时制备得来的UO2-W金属陶瓷球不会因烧结过度而致密,保证了UO2-W金属陶瓷球不会开裂。综上,本专利技术的有益效果是:本专利技术通过含钨溶胶的制备、分散胶凝、洗涤、干燥煅烧、还原烧结、退火、还原得到了金属钨均匀分布在陶瓷UO2晶界的金属陶瓷级UO2-W球,这种方法制得的金属陶瓷级UO2-W球中的金属钨均匀分布在在陶瓷UO2晶界,比粉末法制得的金属陶瓷材料具有更好的热传导性。附图说明图1为W均匀分布在UO2晶体之间的金相图。具体实施方式下面结合实施例和附图,对本专利技术作进一步地的详细说明,但本专利技术的实施方式不限于此。实施例1:一种金属陶瓷级UO2-W球的制备方法,具体包括以下步骤:步骤1含钨溶胶的制备:在5℃下,在20ml缺酸硝酸铀酰溶液([U]=500g/L)中,添加35.3g尿素和1.0g偏钨酸铵,通过搅拌至固体完全溶解,然后在不断搅拌的情况下缓慢添加HTMA(乌洛托品)82.3g,直至含钨溶胶液透明。步骤2分散胶凝:将含钨溶胶液以0.07~0.1Mpa压力排出,溶胶通过直径为0.2mm、0.3mm的孔板分散,孔板振动而得到溶胶滴。溶胶流经到分散孔板通道应保持在5℃以下。溶胶滴经载带流载带,滴入装有加热的异辛醇分散柱或石蜡油分散柱内,溶胶滴在表面张力作用下成球,并在下降过程中胶凝,得到含钨凝胶球。为保证足够的胶凝时间,分散柱长度不低于2m,分散介质即异辛醇(或石蜡油)应维持在70~80℃。步骤3洗涤:将含钨凝胶球用乙醇水溶液洗涤,乙醇洗液浓度为40%~60%(体积比),清洗时间为0.5~1h,洗涤三次。步骤4干燥煅烧:将含钨凝胶球放入高温烘箱里进行干燥煅烧,凝胶球完成脱水和有机物骨架脱除过程,并转化为UO3-WO3球。程序升温方式为室温到80℃升温时间60min~120min;80℃~150℃升温时间120min~150min;150℃~200℃升温时间90min~120min;200℃升温至350本文档来自技高网
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一种UO2-W金属陶瓷球制备方法

【技术保护点】
一种UO2‑W金属陶瓷球制备方法,其特征在于,具体步骤如下:a、含钨溶胶的制备:在5℃下,按照偏钨酸铵/U质量比为0.10~0.156,尿素/U摩尔比为1:4的比例将偏钨酸铵、缺硝酸铀酰溶液和尿素混合,搅拌均匀,然后按照乌洛托品/U的摩尔比为1:4的比例,在不断搅拌的情况下缓慢加入固体乌洛托品,搅拌均匀至含钨溶胶液透明;b、分散胶凝:将步骤a所述的含钨溶胶液通过压力排出,得到溶胶滴,溶胶滴经载带流载带,滴入装有加热的异辛醇、石蜡油或四氯化碳的任一种分散柱内,使溶胶滴在表面张力作用下成球,并在下降过程中胶凝,得到含钨凝胶球;c、洗涤:将含钨凝胶球用乙醇水溶液洗涤;d、干燥煅烧:将含钨凝胶球放入高温烘箱里进行干燥煅烧以脱水和脱除有机物骨架脱,最后转化为UO3‑WO3球;e、第一次还原烧结:将WO3‑UO3还原烧结得到金属陶瓷级W‑UO2球;f、退火:金属陶瓷级W‑UO2球的金属钨被CO2气体氧化成WO3,并液化进入陶瓷级UO2晶间,得到UO2‑WO3球;g、第二次还原烧结:将步骤f制得的液化后的UO2‑WO3球还原烧结得到金属陶瓷级UO2‑W球。

【技术特征摘要】
1.一种UO2-W金属陶瓷球制备方法,其特征在于,具体步骤如下:
a、含钨溶胶的制备:在5℃下,按照偏钨酸铵/U质量比为0.10~0.156,尿素/U摩尔比为
1:4的比例将偏钨酸铵、缺硝酸铀酰溶液和尿素混合,搅拌均匀,然后按照乌洛托品/U的摩
尔比为1:4的比例,在不断搅拌的情况下缓慢加入固体乌洛托品,搅拌均匀至含钨溶胶液透
明;
b、分散胶凝:将步骤a所述的含钨溶胶液通过压力排出,得到溶胶滴,溶胶滴经载带流
载带,滴入装有加热的异辛醇、石蜡油或四氯化碳的任一种分散柱内,使溶胶滴在表面张力
作用下成球,并在下降过程中胶凝,得到含钨凝胶球;
c、洗涤:将含钨凝胶球用乙醇水溶液洗涤;
d、干燥煅烧:将含钨凝胶球放入高温烘箱里进行干燥煅烧以脱水和脱除有机物骨架
脱,最后转化为UO3-WO3球;
e、第一次还原烧结:将WO3-UO3还原烧结得到金属陶瓷级W-UO2球;
f、退火:金属陶瓷级W-UO2球的金属钨被CO2气体氧化成WO3,并液化进入陶瓷级UO2晶间,
得到UO2-WO3球;
g、第二次还原烧结:将步骤f制得的液化后的UO2-WO3球还原烧结得到金属陶瓷级UO2-W<...

【专利技术属性】
技术研发人员:唐向阳刘锦洪康武李佳张捷刘睿睿孙超
申请(专利权)人:中国核动力研究设计院
类型:发明
国别省市:四川;51

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