一种制备YAG荧光粉的助熔剂及方法技术

本发明专利技术提供了一种制备YAG荧光粉的助熔剂及方法。所述制备YAG荧光粉的助熔剂包括化学通式为AxHyPO4的物质，还包括Bi2O3、B2O3和BaO中的一种氧化物；通式AxHyPO4中，A为NH4、Li、Na或K，1≤x≤3，且x+y=3。在制备YAG荧光粉时，将上述组合助熔剂加入荧光粉原料中混合均匀，通过调整助熔剂中磷酸盐与氧化物的比例，同时调整助熔剂与荧光粉原料的配比，即可控制YAG荧光粉颗粒的大小；将助熔剂与YAG荧光粉原料混合后烧结可以降低烧结温度，提高YAG荧光粉颗粒的结晶性和均匀性；利用该助熔剂得到的荧光粉对环境友好，后处理容易，亮度高，粒度分布均匀，分散性好。

【技术实现步骤摘要】
一种制备YAG荧光粉的助熔剂及方法
本专利技术涉及一种荧光粉制备方法，具体地说是一种制备YAG荧光粉的助熔剂及方法。
技术介绍
LED发光二极管能够将电能直接转化为光能，其具有转换效率高、使用寿命长、节能等优点，在照明、显示等领域应用广泛。近年来，蓝色和近紫外光LED迅速发展，采用黄色荧光粉配蓝色芯片实现白光是目前最为广泛的封装方式，钇铝石榴石(简称YAG)结构的荧光粉具有发光效率高和化学稳定性好的优点，是一种理想的LED用荧光粉。随着LED的迅速发展，人们对荧光粉性能(如结晶性、颗粒大小等)的要求也越来越高。YAG荧光粉是使用最多的一种荧光粉，提高YAG荧光粉的性能能够明显提升封装质量，目前限制YAG荧光粉性能的主要因素有原料的纯度、烧结工艺及助熔剂的类型等。在助熔剂的选取方面，通常使用的有硼酸、硼酸盐、氟化物等，如专利CN201310387833.3中公开了一种合成高性能LED荧光粉的方法，助熔剂采用酸式氟化物以及反应过程中产生酸式氟化物的助剂组合，在反应过程中保持良好的酸性氛围，有利于提高亮度，这类助熔剂致使烧结温度在1500℃以上，烧结后颗粒粒度存在分布不均匀、结晶性较差等问题，最终导致发光亮度低，稳定性差，抗衰减能力差，同时氟化物的存在给后处理造成了困难。专利CN201210063056.2公开了一种黄色荧光粉的助熔剂，在氟化物和硼酸盐组合物的基础上，添加了碳酸盐，得到了分散性好，结晶为球形或椭球形的晶体颗粒，但颗粒的粒度分布、亮度均未得到很好的提高。专利CN201210141988.4公开了一种LED用黄色荧光粉的助熔剂，用NaF、KPF6、SrCl2共同配比得到了颗粒分布较为均匀的荧光粉，提高了初始亮度，但是产品中细小颗粒较多，颗粒的均匀性仍旧较差，产品产率低。助熔剂氟化物的使用，导致其在高温条件下不稳定，产生含氟毒气，容易污染环境，生产过程中易给人身造成危害。
技术实现思路
本专利技术的目的之一就是提供一种制备YAG荧光粉的助熔剂，该助熔剂中不存在氟化物，后处理简单，不污染环境。本专利技术的目的之二就是提供一种制备YAG荧光粉的方法，该方法采用了上述助熔剂，且制备所得YAG荧光粉粒度分布均匀，亮度较高。本专利技术的目的之一是这样实现的：一种制备YAG荧光粉的助熔剂，该助熔剂包括化学通式为AxHyPO4的物质，还包括Bi2O3、B2O3和BaO中的一种氧化物；通式AxHyPO4中，A为NH4、Li、Na或K，1≤x≤3，且x+y＝3。所述助熔剂中AxHyPO4与氧化物的摩尔比为：1:5～5:1。所述助熔剂的使用量占制备YAG荧光粉所用原料总质量的0.3％～10％。本专利技术的目的之二是这样实现的：一种制备YAG荧光粉的方法，包括如下步骤：a、按照化学通式Y3-a-mMaAl5-bGabO12：mLn中各元素的化学计量比分别称取各元素对应的氧化物；通式中，M为Sc和Gd中的一种，Ln为Ce、Eu和Lu中的一种，0≤a≤2，0≤b＜5，0.03≤m≤0.35；b、称取助熔剂，所述助熔剂由AxHyPO4和氧化物构成，所述助熔剂中的氧化物为Bi2O3、B2O3和BaO中的一种；A为NH4、Li、Na或K，1≤x≤3，且x+y＝3；所称取的助熔剂的质量占步骤a中所称取的所有原料总质量的0.3％～10％，且助熔剂中，AxHyPO4与氧化物的摩尔比为：1:5～5:1；c、将步骤a中所称取的原料及步骤b中所称取的助熔剂混合均匀后放入坩埚中，在还原气氛下加热至温度T，在温度T下保温时间t，之后降至室温，得到烧结产物；d、将烧结产物取出，通过球磨、酸洗、水洗、过滤、烘干后，得到YAG荧光粉。步骤c中，所述温度T满足：1300℃≤T≤1450℃。步骤c中，所述时间t满足：4h≤t≤6h。步骤c中，还原气氛为氮气与氢气的混合气体。本专利技术所提供的助熔剂是AxHyPO4和氧化物的混合助熔剂，该混合助熔剂在制备YAG荧光粉时使用，可以提高YAG荧光粉的亮度，改善粉体的粒度分布均匀性、结晶性及分散性；还可以在保证YAG荧光粉良好发光性能的同时降低烧结温度；且所用助熔剂均为常规磷酸盐和常规氧化物，不会产生破坏环境的有害物质，不会对人体造成影响，后处理容易，对环境友好。附图说明图1是本专利技术实施例1所制备的Y2.96Al5O12:0.04Ce荧光粉的SEM图。图2是本专利技术实施例1所制备的Y2.96Al5O12:0.04Ce荧光粉的发射光谱图。图3是本专利技术对比例1所制备的Y2.96Al5O12:0.04Ce荧光粉的SEM图。具体实施方式本专利技术所提供的制备YAG荧光粉的助熔剂，由AxHyPO4和氧化物组合而成，氧化物为Bi2O3、B2O3和BaO中的一种；通式AxHyPO4中，A为NH4、Li、Na或K，1≤x≤3，且x+y＝3。助熔剂中AxHyPO4与氧化物的摩尔比为：1:5～5:1。在制备YAG荧光粉时所使用的助熔剂的量一般占制备YAG荧光粉所用原料总质量的0.3％～10％，通过调整助熔剂中磷酸盐与氧化物的比例，同时调整助溶剂与制备YAG荧光粉时所用原料的配比，进而可控制YAG荧光粉颗粒的大小。本专利技术中所制备的YAG荧光粉的化学通式为Y3-a-mMaAl5-bGabO12：mLn，通式中，M为Sc和Gd中的一种，Ln为Ce、Eu和Lu中的一种，0≤a≤2，0≤b＜5，0.03≤m≤0.35。其中微量元素Sc、Gd、Ga的加入，可修饰荧光粉的晶格缺陷，提高该体系荧光粉的发光强度。助熔剂能够降低荧光粉的烧结温度，促进激活剂进入晶格内部，助熔剂中的磷酸盐具有分散作用，同时可防止激活剂被氧化，助熔剂中的氧化物可促进晶体颗粒的生长。下面以具体实施例详细描述本专利技术中制备YAG荧光粉的方法。实施例1：Y2.96Al5O12:0.04Ce荧光粉的制备。按摩尔比为Y:Al:Ce＝2.96:5:0.04分别称取相应的Y2O3、Al2O3和CeO2作为制备YAG荧光粉的原料，再称取总原料质量10％的Na3PO4和B2O3作为助熔剂，助熔剂中磷酸盐与氧化物的质量比为Na3PO4:B2O3＝3:1，将原料和助熔剂混合均匀装入刚玉坩埚中，在氮气与氢气(体积比为7:3)混合的还原气氛中加热至1450℃，保温5小时后冷却至室温，得到烧结产物。将烧结产物粉碎过150目筛，然后用6mm的玛瑙球和水进行球磨，再用盐酸进行温酸洗，再水洗，水分洗至电导率小于10μS/cm，过滤，经100℃烘干后得到所需样品。对所制得的样品进行扫描电镜测试，所得结果见图1，由图1可看出，粉体颗粒的分散性好，均匀性好。经粒度测试仪测试，粉体的粒径(中心粒径，即D50)为7.58μm。采用460nm的光源对所制备的Y2.96Al4.9Ga0.1O12:0.04Ce荧光粉进行激发，所得发射光谱如图2所示。由图2可看出，其发射峰值约为550nm，为黄色发光荧光粉。实施例2-17，按照实施例1中的工艺条件、步骤，通过改变助熔剂中助熔剂占荧光粉原料的质量比、磷酸盐与氧化物的比例，制备出不同的荧光粉。对所制得的荧光粉进行相对亮度及粒径的测试，所得结果见表1。表1由表1可以看出，助熔剂占原料比在0.3％～10％范围内时，随着助熔剂添加量的增加，颗粒减小，均匀性越好；助熔剂占原料比低于0.3％时，颗粒亮度较低，本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种制备YAG荧光粉的助熔剂，其特征是，该助熔剂包括化学通式为AxHyPO4的物质，还包括Bi2O3、B2O3和BaO中的一种氧化物；通式AxHyPO4中，A为NH4、Li、Na或K，1≤x≤3，且x+y=3。

【技术特征摘要】
1.一种制备YAG荧光粉的助熔剂，其特征是，该助熔剂包括化学通式为AxHyPO4的物质，还包括Bi2O3、B2O3和BaO中的一种氧化物；通式AxHyPO4中，A为NH4、Li、Na或K，1≤x≤3，且x+y=3；所述助熔剂中AxHyPO4与氧化物的比例为：1:5~5:1；所述助熔剂的使用量占制备YAG荧光粉原料总质量的0.3%~10%；YAG荧光粉的化学通式为Y3-a-mMaAl5-bGabO12：mLn，通式中，M为Sc和Gd中的一种，Ln为Ce、Eu和Lu中的一种，0≤a≤2，0≤b＜5，0.03≤m≤0.35；制备YAG荧光粉时所需原料为通式Y3-a-mMaAl5-bGabO12：mLn中各元素对应的氧化物。2.一种制备YAG荧光粉的方法，其特征是，包括如下步骤：a、按照化学通式Y3-a-mMaAl5-bGabO12：mLn中各元素的化学计量比分别称取各元素对应的氧化物；通式中，M为Sc和Gd中的一种，Ln为Ce、Eu和Lu中的一种，0≤a≤2，0...

【专利技术属性】
技术研发人员：杨志平，磨玉茹，刘芳，穆茂林，
申请(专利权)人：河北利福光电技术有限公司，
类型：发明
国别省市：河北;13